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回收硅太陽能電池板！武大「國家杰青」團隊，最新Nature Sustainability！

成果簡介

在碳中和的能源系統過渡的過程中，硅（Si）太陽能電池板的生產和使用正在飆升。為減少它們的環境足跡，迫切需要開發一種有效的回收方法來處理使用壽命結束的硅太陽能電池板?；诖耍?strong>武漢大學尹華意教授和汪的華教授（共同通訊作者）等人報道了一種簡單的鹽蝕刻方法，從報廢的硅太陽能電池板中回收銀（Ag）和硅，而不使用有毒礦物酸和產生二次污染。該蝕刻工藝是利用熔融堿鹽（例如NaOH或Na₂CO₃）的高腐蝕性，與硅片表面的SiN_x、SiO₂、Al₂O₃和Al通過自上而向下的方向自發反應，從而直接將Ag從硅片中分離出來。

在蝕刻過程中，只需要180秒就可以從壽命終止的硅太陽能電池板中回收超過99.0%的Ag和超過98.0%的硅。此外，還可以通過氧化、堿浸和電沉積相結合的方法回收Si太陽能電池板中的Cu、Pb、Sn和Al。總之，本研究提出了一種可行的方法來可持續管理報廢硅太陽能電池板，為循環經濟鋪平了道路。

相關工作以《Recycling of silicon solar panels through a salt-etching approach》為題在《Nature Sustainability》上發表論文。其中，尹華意教授，武漢大學資源與環境科學學院教授、博士生導師；汪的華教授，武漢大學資源與環境科學學院教授、博士生導師，國家百千萬人才，國家杰出青年科學基金獲得者，教育部新世紀優秀人才，科技部創新人才推進計劃中青年科技領軍人才。

本文的第一作者是武漢大學資源與環境科學學院：Shuaibo Gao。

圖文解讀

壽命終止Si光伏（EoL PVs）板可回收：通過感應熔化回收Al骨架和玻璃；鹽蝕刻法分離Ag、Si；采用氧化、堿浸和電化學沉積相結合的方法從焊料中回收Cu、Pb和Sn。首先，通過結有機物熱解分解PV板，得到c-Si電池、Al骨架、玻璃和焊錫條。接著，獲得c-Si晶胞被蝕刻在熔鹽去除表面涂層（例如SiNx、SiO₂、Al₂O₃）同時剝離Ag線。然后，將得到的焊料在空氣中氧化，將Pb-Sn涂層轉化為溶解在NaOH溶液中的氧化物，留下Cu帶。最后，采用逐級電沉積法制備Pb和Sn/SnO₂。四種類型的c-Si太陽能電池，即傳統的Al-BSF，當前主流的PERC-I和PERC-II，以及TOP-Con硅電池，都可使用相同的方式處理，顯示了該鹽蝕刻方法的通用性。

圖1. EoL PV板和回收產品的回收示意圖

四種類型的硅太陽能電池（Al-BSF、PERC-I、PERC-II和TOP-Con）使用熔融NaOH-KOH處理。對于Al-BSF太陽能電池，在200 °C鹽蝕刻90 s后，SiN_x層被完全去除，Ag線從硅晶片上釋放出來。在鹽蝕刻和水洗后，硅片上由于去除Ag線而產生的空洞，表明鹽蝕刻只發生在表面。對于PERC-I硅太陽能電池，去除兩個表面的Ag和SiN_x。在200 ℃下，30 s后，前SiN_x層部分蝕刻，Al層大部分蝕刻。當延長到90 s時，兩個表面都變成純Si，所有的Ag線都被釋放出來。

對于PERC-II硅太陽能電池，前表面含有Ag線和SiN_x，后層含有Al線、Ag和SiN_x。在蝕刻180 s后，前表面的Ag線和SiN_x被完全去除，后表面的Al線和SiN_x被去除。對于TOP-Con硅太陽能電池，蝕刻60 s后，兩側的Ag線和SiN_x被完全去除。30 s后觀察SiN_x，60 s后去除Ag線和SiN_x，90 s后腐蝕Si襯底。

圖2.四種類型的硅電池、Ag線和硅晶片在鹽蝕刻前后的表征

根據熱力學計算，Si₃N₄、Si、SiO₂和Al在0-500 ℃下與NaOH-KOH自發反應生成Na₂SiO₃、N₂、H₂、Na和NaAlO₂。利用熔鹽蝕刻的快速動力學，表面涂層將優先從Si襯底上蝕刻掉。所有的蝕刻反應都是放熱的，可以為維持操作溫度提供能量。對于Al-BSF硅太陽能電池，NaOH會攻擊SiN_x層、SiO₂、Si和Al。蝕刻可以選擇性地溶解SiN_x、SiO₂和Al₂O₃，從而實現Ag線與硅片的分離。對于PERC和TOP-Con硅太陽能電池，蝕刻機制與Al-BSF Si太陽能電池相似。

圖3.鹽蝕刻過程的熱力學分析和機理示意圖

首先，將廢焊料的Pb-Sn涂層在空氣中氧化成PbO和SnO₂。在低溫下，Pb-Sn涂層的氧化速率很慢，因為在300 ℃和400 ℃的空氣中氧化1 h后，金屬光澤保持不變。在空氣中氧化60 min后，Pb-Sn涂層完全轉化為PbO和SnO₂，PbO和SnO₂在NaOH中完全溶解，留下Cu帶。然后，通過電化學沉積回收NaOH中溶解的Pb和Sn。在45 wt% NaOH溶液中，90 °C下測得PbO和SnO₂的溶解度分別為99.6 g L^-1和0.058 g L^-1。由于PbO的溶解度遠高于SnO₂，可以電沉積Pb，溶解在溶液中的部分SnO₂可以沉積為S，大部分Sn以SnO₂的形式被收集。因此，廢焊料被回收為Cu、Pb、Sn和SnO₂。

圖4.通過氧化、堿浸和電化學沉積從焊料條中回收Cu、Pb和Sn

圖5. 四種場景對EOL Al-BSF硅電池中Ag和Si回收的環境影響

文獻信息

Recycling of silicon solar panels through a salt-etching approach.?Nature Sustainability,?2024, DOI: https://doi.org/10.1038/s41893-024-01360-4.

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