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第一作者：Jehad Abed, Javier Heras-Domingo, Rohan Yuri Sanspeur

通訊作者：Edward H. Sargent，Zachary W. Ulissi

通訊單位：卡內基梅隆大學，多倫多大學

Edward H. Sargent，加拿大皇家科學院院士、加拿大工程院院士，加拿大納米技術領域的首席科學家。主要從事發光和能量轉換器件、生物傳感以及能源催化劑制備相關的研究工作。

Zachary W. Ulissi，卡內基梅隆大學兼職教授。

論文速覽

對綠色氫氣需求的增長，引發了對用于析氧反應(OER)催化劑中的銥可用性的擔憂。

研究團隊借助機器學習輔助的計算流程，篩選了超過36,000種混合金屬氧化物，用以預測在酸性條件下的穩定性。通過實驗發現Ru_0.6Cr_0.2Ti_0.2O₂作為候選材料展現出提高的耐久性，在100 mA cm^?2下具有267 mV的過電位，并在此電流密度下穩定運行超過200小時，過電位增加速率為25 μV h^?1。表面密度泛函理論計算表明Ti增加了金屬-氧共價性，是提高穩定性的潛在途徑，而Cr降低了HOO*形成速率決定步驟的能壘，與RuO₂相比提高了活性，在100 mA cm^?2下降低了40 mV的過電位同時保持了穩定性。

原位X射線吸收光譜學和非原位ptychography-STXM顯示了反應過程中亞穩態結構的演變，與RuO₂相比，Ru的質量溶解減慢了20倍，晶格氧的參與抑制了>60%。

圖文導讀

圖1: 機器學習高通量篩選(ML-HTS)流程的工作流程圖。

圖2: 包括Ru_0.6Cr_0.2Ti_0.2O_x納米粒子的高分辨率SEM圖像、HRTEM圖像、XRD圖譜、X射線吸收近邊結構(XANES)和傅里葉變換擴展X射線吸收精細結構(FT-EXAFS)。

圖3: Ru_0.6Cr_0.2Ti_0.2O_x、Ru_0.6Cr_0.4O_x和RuO_x與商業RuO₂和IrO₂納米粒子的極化曲線、Tafel斜率、質量活性和穩定性測試。

圖4: OER后催化劑的高分辨率TEM圖像、STEM圖像和元素分布、STXM光譜光密度圖、Ti L邊X射線吸收光譜和O K邊STXM光譜。

圖5: RuO₂、RuTiO₄、RuCrO₄和Ru_0.5Cr_0.25Ti_0.25O₂的Pourbaix分解自由能ΔGpbx計算、RuCrTiOx表面Pourbaix圖和(110)與(101)晶面的最穩定終止模型。

總結展望

本研究開發的機器學習輔助計算流程成功篩選了2070種氧化物，評估了它們在酸性OER下的電化學穩定性。通過實驗優化Cr含量，與純RuO₂相比，過電位降低了70 mV。計算研究顯示，Cr摻雜形成的Ru?O?Cr二聚體對活性有協同效應，降低了速率決定步驟的能壘。

通過改良的溶膠-凝膠合成法成功將20原子%的Ti摻雜到Cr摻雜的RuO₂晶格中，顯著延長了RuO₂的穩定性，從少于20小時延長到至少200小時。Ti摻雜形成的強金屬-氧共價性，通過STXM和XAS的化學位移得到證實，并由ML預測。

TEM和原位XAS確認了反應過程中形成了由Ti-氧網絡和Cr覆蓋層組成的亞穩態結構，抑制了釕的溶解。本研究提出的計算流程設計原則可為酸性介質中電化學應用的穩定金屬氧化物的開發提供重要見解。

文獻信息

標題：Pourbaix Machine Learning Framework Identifies Acidic Water Oxidation Catalysts Exhibiting Suppressed Ruthenium Dissolution

期刊：Journal of the American Chemical Society

DOI：10.1021/jacs.4c01353

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Edward H. Sargent院士，又一重磅JACS！

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