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?山大ACS Catal.: ZnIn2S4負載單原子Ni，用于可見光驅動HMF氧化耦合產H2

太陽能驅動的光催化5-羥甲基糠醛(HMF)氧化可以在溫和的條件下進行，且目標產物可以被不同的活性氧類(ROS)調節。另一方面，太陽能驅動的水分解產生H₂被認為是緩解能源危機和解決環境問題的重要途徑。然而，由于析氧半反應的熱力學和動力學的限制，光催化析氫(HER)通常消耗大量昂貴和不可回收的犧牲劑。

在這種情況下，光催化HMF氧化和HER的結合不僅在熱力學上更有利，而且還可以產生增值化學品和H₂資源。然而，目前還缺乏明確的化學均相光催化劑來確定光催化HMF氧化和產H₂的活性位點，這對于合理開發具有高活性和高選擇性的高效光催化劑至關重要。

近日，山東大學程合鋒和宋克鵬等在超薄ZnIn₂S₄(ZIS)納米片上合理設計了一種高效的原子分散Ni光催化劑(Ni₁/ZIS)，用于同時HMF選擇性氧化和高效產H₂。

實驗結果表明，在可見光照射下，最佳的Ni₁/ZIS光催化劑從HMF到2, 5-二甲酰基呋喃(DFF)產物的選擇性達到97%，在420 nm處的表觀量子產率(AQY)高達0.88%；同時DFF和H₂產率分別為394 μmol g^-1 h^-1和342.2 μmol g^-1 h^-1，優于大多數文獻報道的光催化劑。此外，Ni₁/ZIS在連續五個循環反應過程中沒有發生明顯的活性下降，變現出優異的反應穩定性。

基于一系列光譜表征和理論計算結果，研究人員提出了Ni₁/ZIS光催化劑上基于光生空穴和?OH占主導地位的選擇性HMF氧化成DFF耦合產H₂機制：在可見光照射下，Ni₁/ZIS中產生光生電子和光生空穴。

其中，原子分散的Ni可以聚集光生空穴，光生空穴激活H₂O以產生H₂O₂，隨后分解產生?OH自由基；并且，HMF與Ni位點之間的相互作用較強，形成的光生空穴和?OH自由基可以選擇性氧化HMF形成DFF產物。此外，ZIS載體上的S原子上的*H吸附能較低，析氫反應(HER)優先在該位點發生。因此，原子分散的Ni是HMF氧化的活性中心，而S中心負責H₂析出。

綜上，這項工作突出了原子分散的Ni中心在ZIS納米片上的獨特作用，為開發通過人工光合作用同時從生物質資源高附加值的化學品和H₂生產的光催化系統提供了指導。

Visible-light-driven highly selective 5-hydroxymethylfurfural upgrading and H₂ generation via atomically dispersed Ni sites on ZnIn₂S₄ nanosheets. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c00123

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