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第一作者：Jie Feng，Xinyang Li

通訊作者：丁書江，趙洪洋

通訊單位：西安交通大學

丁書江，1978年生于黑龍江省哈爾濱市，化學學院教授，博士生導師，化學學院院長。陜西省杰出青年基金獲得者，教育部“新世紀優秀人才”，陜西省“青年科技新星”。西安交通大學騰飛特聘教授、西安交通大學青年拔尖A類入選者。

論文速覽

鋅陽極上的寄生副反應和枝晶生長是導致水系鋅離子電池(ZIBs)壽命有限的難以解決的問題。

本論文提出了一種自發級聯優化策略，用于調控鋅離子電池中Zn²⁺的遷移擴散行為，以解決鋅陽極在水系電解液中的可逆性問題。

通過構建具有分離-重構特性的PAPE@Zn層，實現了對Zn²⁺遷移行為的有效調控。該策略通過兩個步驟實現優化：首先，易溶的聚氧化乙烯(PEO)自發分離到電解液中，削弱了H₂O與Zn²⁺之間的優先配位，實現初步優化；其次，難溶的聚合(4-丙烯酰嗎啉)(PACMO)在鋅陽極上重構成疏水性的類花狀陣列，進一步引導Zn²⁺的去溶劑化和均勻擴散，實現二次優化。這種優化顯著提高了鋅陽極的穩定性，延長了電池的使用壽命。

圖文導讀

圖1：裸鋅、傳統保護層工作原理、自發級聯優化策略的設計原理及機制的示意圖。

圖2：PAPE層的示意圖結構、PAPE@Zn的側視FESEM圖像及元素分布、分離-重構過程隨時間變化的示意圖、PACMO陣列的FESEM圖像、PACMO陣列的放大視圖、PACMO的AFM圖像和粗糙度曲線、PAPE@Zn和裸鋅電解液的¹H NMR譜圖、PEO分子在H₂O和2M ZnOTF (PAPE@Zn)中的醚基(O–CH₂)的¹H NMR譜圖。

圖3：通過分子動力學模擬展示裸Zn和PAPE@Zn的Zn²⁺的配位結構，以及PAPE@Zn與傳統保護層相比在抑制HER和提高鋅陽極穩定性方面的優勢。

圖4：ACMO的靜電勢分布。

圖5：Zn//Cu半電池的庫侖效率、沉積/剝離曲線、Zn//Zn對稱電池的倍率性能、不同電流密度和容量下Zn//Zn對稱電池的長期恒流循環性能、PAPE@Zn對稱電池與其他報道工作的壽命比較、沉積/剝離50周期后鋅陽極的FESEM圖、不同周期后裸鋅和PAPE@Zn的CLSM光學圖像。

圖6：自發級聯優化策略的示意圖、不同電流密度下的倍率性能、15 A g^-1高電流密度下的長期循環性能、經過兩個周期后裸鋅和PAPE@Zn陽極的FESEM、不同N:P比下的循環性能、PAPE@Zn陽極的軟包電池在低N:P比下的循環性能、三個串聯軟包電池點亮LED燈的圖片。

總結展望

本研究通過自發級聯優化策略顯著提高了鋅離子電池的性能和穩定性。通過在鋅陽極上構建具有分離-重構特性的PAPE層，實現了對Zn²⁺遷移擴散行為的有效調控，從而抑制了鋅陽極的副反應和枝晶生長。

優化后的鋅陽極在對稱電池中展現出超過4000小時的超長循環穩定性，且具有高庫侖效率。此外，PAPE@Zn//NH₄⁺-V₂O₅全電池在高電流密度下展現出卓越的循環穩定性和容量保持率。該研究為實現高性能、實用的鋅離子電池提供了新的思路，并為未來鋅離子電池的實際應用鋪平了道路。

文獻信息

標題：Regulating Zn2+ Migration-Diffusion Behavior by Spontaneous Cascade Optimization Strategy for Long-Life and Low N/P Ratio Zinc Ion Batteries

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202407194

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