第一作者:James Kumankuma-Sarpong, Caiyun Chang通訊作者:李寶華, 韓翠平通訊單位:清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院,中國(guó)科學(xué)院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院論文速覽目前,開(kāi)發(fā)一種能夠成功實(shí)現(xiàn)兼具機(jī)械強(qiáng)度、離子電導(dǎo)率和界面適應(yīng)性的綜合水凝膠電解質(zhì)基質(zhì)仍然具有挑戰(zhàn)性。本論文提出了一種基于明膠/氧化葡聚糖/甲基丙烯酸酐的新型多網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)水凝膠電解質(zhì)(ODGelMA),該水凝膠電解質(zhì)具有高纏結(jié)效應(yīng),能夠顯著提升鋅金屬電池的機(jī)械強(qiáng)度、離子導(dǎo)電性和界面適應(yīng)性。通過(guò)Schiff堿網(wǎng)絡(luò)的形成,氧化的右旋糖酐與明膠鏈結(jié)合,形成了密集的親水構(gòu)象群。此外,通過(guò)接枝過(guò)程引入的甲酸酐,水凝膠展現(xiàn)出了卓越的機(jī)械特性(6.8 MPa的抗拉強(qiáng)度)和高離子導(dǎo)電性(20℃時(shí)為3.68 mS cm?1)。ODGelMA電解質(zhì)不僅能夠調(diào)節(jié)鋅電極,避免枝晶生長(zhǎng),還能提供一個(gè)適應(yīng)性框架儲(chǔ)層,加速鋅表面Zn2+的脫溶劑化過(guò)程。得益于纏結(jié)效應(yīng),鋅陽(yáng)極在500個(gè)循環(huán)內(nèi)實(shí)現(xiàn)了99.8%的卓越平均庫(kù)侖效率(CE),并在5 mA cm?2和2.5 mAh cm?2的條件下展示了900小時(shí)的循環(huán)穩(wěn)定性。此外,Zn||I2全電池在5 C的電流下展示了10000個(gè)循環(huán)的超長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性,容量保持率為92.4%。一個(gè)60 mAh的單層軟包電池保持了350個(gè)循環(huán)的穩(wěn)定工作。圖文導(dǎo)讀圖1:ODGelMA水凝膠電解質(zhì)的合成示意圖。圖2:混合水凝膠電解質(zhì)的物理強(qiáng)度和機(jī)械耐受性測(cè)試。圖3:ODGelMA的物理化學(xué)特性。圖4:使用高纏結(jié)水凝膠電解質(zhì)改善陽(yáng)極性能圖5:電解質(zhì)對(duì)Zn電極表面沉積行為的影響圖6:不同電解質(zhì)中Zn電極循環(huán)100次后的共焦光學(xué)形態(tài)和結(jié)構(gòu)表征。圖7:Zn||I2全電池的電化學(xué)性能。總結(jié)展望本文通過(guò)獨(dú)特的設(shè)計(jì)策略,成功合成了具有密集交聯(lián)結(jié)構(gòu)的明膠基水凝膠電解質(zhì)(ODGelMA),該水凝膠電解質(zhì)不僅展現(xiàn)了出色的機(jī)械特性和高離子導(dǎo)電性,而且通過(guò)其自形成的化學(xué)沉積厚層,有效調(diào)節(jié)了鋅陽(yáng)極的界面,抑制了枝晶的生長(zhǎng)和副反應(yīng)的發(fā)生。ODGelMA電解質(zhì)顯著提升了鋅陽(yáng)極的穩(wěn)定性和可逆性,實(shí)現(xiàn)了平均CE高達(dá)99.8%,并在5 mA cm?2的高電流密度下達(dá)到了900小時(shí)的循環(huán)穩(wěn)定性。此外,Zn||ODGelMA||I2全電池展示了在5 C電流下10000個(gè)循環(huán)后92.4%的高容量保持率,而大型軟包電池也展示了出色的循環(huán)穩(wěn)定性。這項(xiàng)工作為開(kāi)發(fā)新型水凝膠電解質(zhì)提供了一種結(jié)合天然聚合物的策略,為鋅離子儲(chǔ)能系統(tǒng)的改進(jìn)性能提供了良好的環(huán)境適應(yīng)性。文獻(xiàn)信息標(biāo)題:Entanglement Added to Cross-linked Chains Enables Tough Gelatin-based Hydrogel for Zn Metal Batteries期刊:Advanced MaterialsDOI:10.1002/adma.202403214