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第一作者：Guo-Xing Li

通訊作者：王東海、Anh T. Ngo

通訊郵箱：賓夕法尼亞州立大學

論文速覽

延長鋰（Li）電池的使用壽命需要通過策略性地調節電解液組成來管理鋰陽極上的反應并穩定固態電解質界面（SEI）。本研究合成了一種氟化的環狀醚，其具有最小化的鋰離子配位能力，并提高了電化學穩定性。研究團隊展示了其在SEI形成過程中的關鍵作用，通過區分雙重陰離子對SEI層的貢獻。因此，形成了一個雙層SEI，具有富含Li₂O的內層和富含LiF的外層，從而提高了鋰金屬陽極的穩定性和可逆性。

開發的電解液在日歷壽命和循環穩定性方面表現出顯著的改進，Li (50?μm)||NMC811 (4?mAh?cm^?2) 電池在室溫和60?°C下分別在568和218個循環后保持了80%的容量。此外，我們的410?Wh?kg^?1原型軟包電池在470個循環內展示了80%的容量保持率。

圖文導讀

圖1：最小化鋰離子配位能力的氟化環狀醚如何促進穩定的SEI形成。

通過特定的環狀結構設計，減少了與鋰離子的配位，從而精細調控了雙重陰離子在鋰離子周圍的距離，導致形成具有區分性的雙層SEI，內層富含Li₂O，外層富含LiF。

圖2：通過¹⁹F和¹⁷O核磁共振（NMR）研究了鋰離子與稀釋劑BTFE、TTE和HFTHP之間的配位相互作用。

結果顯示，HFTHP與鋰離子之間的配位作用最小，這有助于減少對SEI形成過程的貢獻。

圖3：通過掃描電子顯微鏡（SEM）和X射線光電子能譜（XPS）深度分析研究了不同電解液中形成的SEI的形貌和化學成分。

D-HFTHP電解液促進了均勻無枝晶的鋰沉積，并且在鋰金屬表面上形成了以無機成分為主的雙層SEI。

圖4：通過冷凍透射電子顯微鏡（cryo-TEM）技術進一步研究了形成的SEIs的納米結構和調溶劑化結構。D-HFTHP電解液在鋰金屬表面上形成了清晰的雙層SEI，富含無機成分，顯示出均勻性和致密的鈍化效果。

圖5：不同電解液中Li||NMC811全電池的自放電情況和在60°C下的循環性能。

圖6：Li||NMC811電池的循環性能和循環后電解液的演變。D-HFTHP電解液在循環測試中表現出了優異的循環穩定性和電解液成分的保持率。

總結展望

本研究通過引入一種最小化配位能力的高氟化環狀醚稀釋劑，開發了一種用于高能量密度鋰金屬電池（LMBs）的優質電解液。

與常用的線性氟化醚如BTFE和TTE不同，新開發的氟化醚稀釋劑HFTHP顯示出與鋰離子的最小化配位，從而實現了鋰離子與DFOB^?相對于BF₄^?陰離子的獨特配位動態，并促進了雙層SEI的形成，該SEI具有富含Li₂O的內層和富含LiF的外層。

得益于稀釋劑的電化學惰性和由此產生的堅固SEI結構，高能量密度的LMB軟包電池在提高自放電和高溫性能方面展現出了顯著的長循環壽命。

這項研究不僅增進了對氟化醚稀釋劑溶劑化行為的理解，而且通過引入最小化配位稀釋劑來促進穩定SEI層的形成，為開發LMBs的優質電解液提供了策略，從而實現了LMBs壽命的延長。

文獻信息

標題：Enhancing lithium-metal battery longevity through minimized coordinating diluent

期刊：Nature Energy

DOI：10.1038/s41560-024-01519-5

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王東海Nature Energy：最小化配位稀釋劑提升鋰金屬電池壽命

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