第一作者:Hong Zhang通訊作者:麥立強(qiáng),徐林,胡國(guó)華?通訊單位:武漢理工大學(xué),法國(guó)洛林大學(xué)麥立強(qiáng),首席教授、博士生導(dǎo)師,國(guó)家級(jí)高層次人才;在Nature(3篇)、Science(1篇)等刊物發(fā)表SCI論文566篇,其中以第一或通訊作者發(fā)表Nature 2篇、Nature子刊及Cell子刊17篇,SCI他引1000次以上1篇、800次以上5篇、400次以上21篇,高被引論文103篇,熱點(diǎn)論文21篇,SCI總他引4.54萬(wàn)次。(來(lái)源:http://smse.whut.edu.cn/szdw/jsml/202311/t20231128_971751.shtml)徐林,武漢理工大學(xué),材料科學(xué)與工程學(xué)院,研究員、博士生導(dǎo)師、國(guó)家級(jí)高層次青年人才;主要研究方向:納米電化學(xué)儲(chǔ)能材料;固態(tài)電池、水系電池;動(dòng)力電池、大規(guī)模儲(chǔ)能電池。(來(lái)源:http://smse.whut.edu.cn/yjspy/dsdw/202311/t20231126_969629.shtml) 胡國(guó)華,男,1964年5月生,湖北黃梅人,法蘭西大學(xué)研究院院士,北京科技大學(xué)教授、博士生導(dǎo)師,歐洲科學(xué)院院士。現(xiàn)任法國(guó)洛林大學(xué)反應(yīng)與過(guò)程工程國(guó)家實(shí)驗(yàn)室(Laboratory of Reactions and Process Engineering)學(xué)術(shù)委員會(huì)主任,同時(shí)擔(dān)任法國(guó)、巴西、泰國(guó)等國(guó)家7所大學(xué)化學(xué)工程與高分子材料科學(xué)學(xué)術(shù)委員會(huì)委員和顧問(wèn)、歐美4個(gè)跨國(guó)化學(xué)公司高級(jí)科技顧問(wèn)。論文速覽本論文針對(duì)全固態(tài)鋰電池(ASSLBs)中聚合物電解質(zhì)的分解和鋰枝晶問(wèn)題,提出了一種分子擁擠策略。通過(guò)引入15-冠-5分子,調(diào)整鋰離子(Li+)的配位結(jié)構(gòu),構(gòu)建穩(wěn)定的電極/電解質(zhì)界面。15-冠-5與聚合物的良好相容性和對(duì)鋰鹽陰離子的靜電排斥作用,使得陰離子被限制在Li+配位鞘中,減弱了Li+與聚合物的配位,從而增強(qiáng)了Li+的傳輸。這種策略使得在電極/電解質(zhì)界面處形成富含LiF的、薄而堅(jiān)韌的界面鈍化層,從而穩(wěn)定電極/電解質(zhì)界面。結(jié)果表明,對(duì)稱Li-Li電池能穩(wěn)定運(yùn)行超過(guò)4360 h,LiFePO4||Li全電池在2 C的700次循環(huán)中表現(xiàn)出97.18%的容量保持率,而NCM811||Li全電池在300次循環(huán)后容量保持率為83.17%。組裝的軟包電池顯示出優(yōu)異的柔性(可折疊超過(guò)2000次)和穩(wěn)定性(400次循環(huán)后容量保持率為89.42%)。本工作為調(diào)節(jié)界面化學(xué)提供了一種有前景的策略,通過(guò)調(diào)節(jié)離子環(huán)境來(lái)適應(yīng)聚合物電解質(zhì)的界面問(wèn)題,并可能激發(fā)出更有效的解決聚合物電解質(zhì)普遍界面問(wèn)題的方法。圖文導(dǎo)讀圖1:Li+配位結(jié)構(gòu)以及Li+配位結(jié)構(gòu)的徑向分布函數(shù)(g(r))和配位數(shù)。圖2:PEOC15電解質(zhì)的物理化學(xué)特性、鋰離子傳輸性能和鋰沉積性能進(jìn)行表征。圖3:對(duì)LiF富集的界面鈍化層(SEI)進(jìn)行表征,揭示其對(duì)鋰枝晶生長(zhǎng)和界面穿透的抑制作用。圖4:NCM811正極材料循環(huán)后的形貌、結(jié)構(gòu)和組分進(jìn)行表征。圖5:采用PEOC15電解質(zhì)的全固態(tài)電池在不同倍率下的長(zhǎng)循環(huán)性能和倍率性能,以及軟包電池的柔性和安全性測(cè)試結(jié)果。總結(jié)展望本研究通過(guò)分子擁擠策略,解決了ASSLBs中聚合物電解質(zhì)的穩(wěn)定性問(wèn)題。通過(guò)引入15-冠-5分子,不僅增強(qiáng)了Li+的傳輸能力,還在電極/電解質(zhì)界面構(gòu)建了穩(wěn)定的SEI和CEI層,顯著提升了電池的循環(huán)穩(wěn)定性和安全性。此外,軟包電池的優(yōu)異表現(xiàn)證明了該策略在實(shí)際應(yīng)用中的潛力。未來(lái)的工作可以進(jìn)一步優(yōu)化分子擁擠策略,探索更多具有類似效應(yīng)的分子,以期實(shí)現(xiàn)更高性能的全固態(tài)鋰電池。文獻(xiàn)信息標(biāo)題:Molecule Crowding Strategy in Polymer Electrolytes Inducing Stable Interfaces for All-Solid-State Lithium Batteries期刊:Advanced MaterialsDOI:10.1002/adma.202403848