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鄭州大學(xué)副院長(zhǎng)，「萬(wàn)人計(jì)劃領(lǐng)軍人才」，付永柱教授最新Nature子刊！

第一作者：Tianwei Cui，Jialiang Xu

通訊作者：付永柱，李翔

通訊單位：鄭州大學(xué)

付永柱，鄭州大學(xué)化學(xué)學(xué)院特聘教授、博士生導(dǎo)師，國(guó)家“萬(wàn)人計(jì)劃”科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才，化學(xué)學(xué)院副院長(zhǎng)、能源化學(xué)研究所所長(zhǎng)，河南化學(xué)會(huì)常務(wù)理事，英國(guó)皇家化學(xué)學(xué)會(huì)會(huì)士（FRSC），國(guó)際先進(jìn)材料協(xié)會(huì)會(huì)士（FIAAM）。

李翔，鄭州大學(xué)化學(xué)學(xué)院?直聘副教授，博士就讀于日本筑波大學(xué)，師從國(guó)際知名電化學(xué)專(zhuān)家周豪慎教授，研究方向?yàn)閭鹘y(tǒng)層狀富鋰正極材料的氧活化行為及其電化學(xué)性能的改進(jìn)，在鋰離子電池、鈉離子電池的材料設(shè)計(jì)以及表征等方面積累了豐富的經(jīng)驗(yàn)。

論文速覽

富鋰層狀氧化物的進(jìn)一步實(shí)際應(yīng)用受到電壓衰減和氧化還原不對(duì)稱的阻礙，這與涉及不可逆過(guò)渡金屬遷移的結(jié)構(gòu)退化密切相關(guān)。研究表明，在O2型材料中，上層結(jié)構(gòu)有序排列有序排列可以有效抑制電壓衰減和氧化還原不對(duì)稱性。

本文闡明了即使在無(wú)上層結(jié)構(gòu)有序排列的Ru基O2型氧化物中，也能實(shí)現(xiàn)高度可逆的過(guò)渡金屬遷移。研究證實(shí)，在無(wú)上層結(jié)構(gòu)的O2型結(jié)構(gòu)中，Ru與Mn相比可以解鎖完全不同的遷移路徑。Ru的高可逆遷移有助于陰極保持結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，實(shí)現(xiàn)顯著的容量保持、可忽略的電壓衰減和抑制的氧氧化還原不對(duì)稱性。

該研究解開(kāi)了一個(gè)死結(jié)：沒(méi)有上層結(jié)構(gòu)有序化就無(wú)法實(shí)現(xiàn)具有抑制電壓衰減和氧化還原不對(duì)稱性的高性能富鋰層狀氧化物陰極材料。

圖文導(dǎo)讀

圖1：LLRO的結(jié)構(gòu)表征。

圖2：LLRO具有優(yōu)異的電化學(xué)性能。

圖3：LLRO中的TM遷移現(xiàn)象。

圖4：LLRO和Li2RuO3的結(jié)構(gòu)演化。

圖5：LLRO的電荷補(bǔ)償機(jī)制。

圖6：LLRO在充放電過(guò)程中的氧行為。

總結(jié)展望

本研究成功設(shè)計(jì)并合成了一種新型無(wú)上層結(jié)構(gòu)有序化富鋰Ru基O2型層狀氧化物陰極材料，通過(guò)實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算揭示了Ru離子的高度可逆遷移機(jī)制。該材料展現(xiàn)出了卓越的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和氧化還原對(duì)稱性，從而實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的電化學(xué)性能，包括高容量保持和低電壓衰減。

這項(xiàng)工作不僅為理解富鋰層狀氧化物中的過(guò)渡金屬遷移提供了新的視角，也為未來(lái)設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)具有高能量密度和長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性的鋰離子電池陰極材料提供了重要的指導(dǎo)。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Highly reversible transition metal migration in superstructure-free Li-rich oxide boosting voltage stability and redox symmetry

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-48890-1

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