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先進(jìn)的鋰離子電池可利用高達(dá)4.8 V的上限截止電壓（相對(duì)于鋰金屬）來(lái)實(shí)現(xiàn)高能量密度。該種惡劣的環(huán)境對(duì)正極穩(wěn)定性提出了挑戰(zhàn)，并要求在其電化學(xué)界面處構(gòu)建堅(jiān)固的正極電解質(zhì)界面。

在此，上海交通大學(xué)黃富強(qiáng)、清華大學(xué)董巖皓等人提出了一種受碳酸飲料中過(guò)飽和二氧化碳啟發(fā)的表面改性策略，用于構(gòu)建高電壓鋰離子電池正極材料的穩(wěn)定界面。作者通過(guò)在正極材料表面形成低模量的有效鈍化層，顯著提升了高截止電壓下正極材料的穩(wěn)定性和電池性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，經(jīng)過(guò)改性的高電壓LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）和LiCoO₂正極材料展現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性和高放電容量。

圖1. CLCO 的電池性能

總之，該工作展示了一種新穎的、可滲透且易于擴(kuò)展的界面改性策略。具體而言，作者利用超飽和二氧化碳?xì)馀莘€(wěn)定鋰正極材料（NCM811和LiCoO₂）至4.6 V和4.8 V的高電壓。該策略模仿碳酸飲料中的化學(xué)過(guò)程，通過(guò)在正極材料表面形成均勻的碳酸層然后進(jìn)行Ca²⁺離子交換，不僅改善了材料的界面問(wèn)題，還提升了電池的電化學(xué)性能。

結(jié)果顯示，經(jīng)過(guò)改性的NCM811在2.8-4.6 V電壓范圍內(nèi)循環(huán)100次后顯示出91.2%的容量保持率，當(dāng)上截止電壓提升至4.8 V時(shí)，初始放電比容量高達(dá)236 mAh g^?1，放電比能量達(dá)到918 Wh kg^?1，并且在0.5C的電流密度下循環(huán)100次后容量保持率達(dá)到89.5%。此外，單晶LiCoO₂在4.6 V的高電壓下也展現(xiàn)了出色的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能。因此，該碳酸化策略為未來(lái)高能量密度電池的發(fā)展提供了新的思路和方法。

圖2. 碳酸化策略在首次循環(huán)中對(duì)LiCoO₂穩(wěn)定性的影響

Carbonated Beverage Chemistry for High‐Voltage Battery Cathodes, Advanced Materials 2024 DOI: 10.1002/adma.202402739

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上交/清華AM：高壓電池正極的界面改性

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