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?蘇大ACS Catal.: 磷化誘導活性H遷移“柵欄效應”，調節CO2加氫選擇性

在過渡金屬(TM)基催化劑中加入輕元素(H、B、C、N和P等)已被證明可以通過改變活性中心的電子和幾何結構來提高催化性能。過渡金屬磷化物(TMPs)由于其在各種催化過程中的優異性能，引起了人們的廣泛關注。TMPs最顯著的特性是P誘導的電子撤回效應，其中摻入的P物種接受來自TM的電子，導致部分TM帶正電(δ+)，有助于提高催化性能。

此外，磷化引起活性金屬表面幾何形狀的變化，導致形成金屬-磷-金屬(M-P-M)鍵，這有效地增加了原子間距離。盡管在揭示與MP相關的結構-性能關系方面取得了進展，但仍缺乏理解和發現P誘導的催化性能變化的機制，這對于催化劑的合理設計至關重要。

基于此，蘇州大學何樂、馮凱和李超然等以Ru/SiO₂催化劑和CO₂加氫反應為實驗平臺，闡明了磷化誘導催化性能調節的原因和機理。實驗結果表明，在Ru/SiO₂催化劑中引入P后，CO₂還原產物從CH₄到CO的選擇性發生了明顯的變化。

具體而言，P的引入似乎將活性H物種限制在“柵欄”內，僅在溫度足夠時允許H物種跨越“柵欄”并協助CO加氫至CH₄。因此，在低溫CO₂加氫過程中，P誘導的活性H遷移的“柵欄效應”是Ru/Ru₂P異質結中CO選擇性高的原因。相比之下，升高的溫度導致CH₄產生增加，這應該歸因于H能夠克服P誘導的“柵欄”，從而參與金屬Ru位點上吸附的CO活化過程。

因此，可以得出結論，在Ru基催化劑中引入P可以誘導產物的選擇性，這是由于P對活性H物種遷移的限制，導致H₂輔助CO活化能力的減弱，而不是Ru^δ+誘導的CO吸附減弱。此外，在Ni/SiO₂催化劑中引入P產生了與RuP基催化劑相似的結果，表明P誘導的“柵欄效應”具有普適性。

總的來說，該項研究結果為深入了解磷化誘導的CO₂加氫產物選擇性調節的起源提供了依據，并且磷化誘導“柵欄效應”的概念為各種工業加氫過程的催化劑設計提供了思路。

Phosphorization-induced “Fence Effect” on the active hydrogen species migration enables tunable CO₂ hydrogenation selectivity. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c00742

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