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第一作者：Tianxing Lai

通訊作者：Arumugam Manthiram

通訊單位：德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校

論文速覽

盡管鋰硫電池是下一代二次電池有前途的解決方案，但在實(shí)現(xiàn)實(shí)際可行性之前，需要付出巨大努力來(lái)克服緩慢的硫氧化還原動(dòng)力學(xué)、多硫化物穿梭和鋰金屬不穩(wěn)定性的挑戰(zhàn)。利用金屬催化劑或可溶性氧化還原介質(zhì)（RMs）的傳統(tǒng)策略受到不切實(shí)際的生產(chǎn)工藝或令人不滿意的使用壽命限制。

本研究提出了一種新型的無(wú)金屬電化學(xué)活性有機(jī)材料——PG-DAAQ，作為鋰硫（Li-S）電池中的氧化還原介質(zhì)（RM）。PG-DAAQ通過(guò)綠色簡(jiǎn)便的聚合過(guò)程合成，能夠在硫的電位窗口內(nèi)展現(xiàn)持久的氧化還原活性，從而增強(qiáng)硫的氧化還原動(dòng)力學(xué)和利用率。

值得注意的是，PG-DAAQ對(duì)多硫化物（LiPS）具有出色的親和性，能夠抑制穿梭效應(yīng)，并有助于在陽(yáng)極形成更有利的固體電解質(zhì)界面，以穩(wěn)定鋰的沉積。因此，采用PG-DAAQ的Li-S電池顯示出比對(duì)照組電池顯著提高的循環(huán)和倍率性能。即使在電解液與硫的比率（E/S）低至6的情況下，帶有PG-DAAQ的軟包電池在C/10倍率下經(jīng)過(guò)100個(gè)循環(huán)后，可逆放電容量達(dá)到821 mA h g^?1。

圖文導(dǎo)讀

圖1：通過(guò)重氮化-偶聯(lián)反應(yīng)合成PG-DAAQ，并通過(guò)XRD和FTIR譜圖證實(shí)了其結(jié)構(gòu)和化學(xué)組成。

圖2：PG-DAAQ在不同掃描速率下的循環(huán)伏安曲線，以及與對(duì)照組電池相比，具有更高的響應(yīng)電流和更小的過(guò)電位。

圖3：PG-DAAQ電池具有更低的活化能。

圖4：PG-DAAQ電池顯示出更低的內(nèi)阻，特別是在Li₂S₆成核和放電結(jié)束時(shí)。

圖5：a) 含有和不含 PG-DAAQ 的Li||S電池的倍率性能。d) 含有和不含 PG-DAAQ 的Li||S電池的循環(huán)性能。

總結(jié)展望

本研究成功開(kāi)發(fā)了一種新型的無(wú)金屬氧化還原介質(zhì)PG-DAAQ，用于提高Li-S電池的硫轉(zhuǎn)換動(dòng)力學(xué)和循環(huán)穩(wěn)定性。PG-DAAQ通過(guò)其與LiPS的強(qiáng)相互作用，顯著提高了硫的利用率和電池性能。此外，PG-DAAQ還有助于在鋰陽(yáng)極形成更穩(wěn)定的SEI層，從而提高電池的循環(huán)壽命。

這項(xiàng)工作不僅展示了PG-DAAQ在提高Li-S電池性能方面的潛力，也為開(kāi)發(fā)新型有機(jī)氧化還原介體提供了新的思路，有望推動(dòng)高能量密度金屬-硫電池的發(fā)展。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Phloroglucinol–2,6-Diaminoanthraquinone as a Durable Redox Mediator for Enhancing Conversion Reaction Kinetics in Lithium-Sulfur Batteries

期刊：Advanced Functional Materials

DOI：10.1002/adfm.202405814

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