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第一作者：Di Wang，Hyun Dong Jung

通訊作者：汪磊，何遷，Shibo Xi，Seoin Back

通訊單位：新加坡國立大學，新加坡科技研究局，韓國西江大學

論文速覽

理解電催化過程中催化劑結構的演變，對于未來催化劑設計的穩定結構/性能相關性至關重要。研究團隊通過原位和非原位表征技術，探究了在電化學一氧化碳（CO）還原過程中Cu-Ag氧化物催化劑前驅體的結構演變。研究發現，均質氧化物前驅體在轉化過程中形成了由非晶態Cu薄層包裹的小銀納米顆粒組成的雙金屬復合材料。這種非晶態Cu層由于其欠配位的特性，被認為是提高當前復合物催化劑催化性能的原因。

通過調節氧化物前驅體中Cu/Ag的比例，發現提高Ag濃度大大促進了液態產物的形成，同時抑制了副產物的生成。CO₂/CO共供電解和同位素標記實驗表明，進料中高CO濃度有利于多碳產品的形成。總之，本研究對Cu-Ag雙金屬系統在CO電還原中的見解，有望指導未來具有改進性能的催化劑設計。

圖文導讀

圖1：CuAg樣品在本文和參考文獻中的法拉第效率(FE)，XEDS元素映射的制備和反應后Cu/Ag前驅體和催化劑，以及CuAg的相圖。

圖2：通過SEM圖像展示制備的CuO (a-CuO) 和 Cu₃Ag₇(a-Cu₃Ag₇) 前驅體以及反應后的CuO和Cu₃Ag₇樣品的形態。

圖3：CuO和CuAg樣品的XPS和Operando XAFS光譜。

圖4：CuO和不同Cu/Ag比例的CuAg催化劑在200 mA cm^-2的COR期間的氫氣、甲烷、乙烯、醋酸、乙醇和丙醇的FEs。

圖5：不同進料氣體比例下，Cu₃Ag₇和CuO催化劑上的氫氣、CO、乙烯、醋酸、乙醇和丙醇的生產速率。

圖6：非晶態Cu(a-Cu)的DFT計算。

總結展望

本研究揭示了CuAg氧化物前驅體在電化學CO還原過程中的結構演變，發現其轉化為由非晶態Cu薄層包裹的小Ag納米顆粒組成的雙金屬復合材料。這種結構的演變顯著提高了催化劑對C₂₊產品的活性和選擇性，特別是液態產物，如乙醇。

實驗和理論計算結果表明，非晶態Cu層的欠配位特性是提高乙醇選擇性的關鍵因素。此外，研究還發現，在CO₂/CO共電解條件下，高CO濃度有利于多碳產物的形成。這些發現不僅為理解催化劑在電化學CO₂/CO還原過程中的動態結構演變提供了見解，也為未來催化劑和催化系統的設計提供了指導。

文獻信息

標題：Revealing the structural evolution of CuAg composites during electrochemical carbon monoxide reduction

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-49158-4

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