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第一作者：Jiaqi Feng

通訊作者：韓布興，孫曉甫

通訊單位：中國科學院化學研究所

韓布興，中國科學院化學研究所研究員、華東師范大學特聘教授、英國諾丁漢大學榮譽教授，中國科學院院士、發展中國家科學院院士、英國皇家化學會會士、中國科學院膠體界面與化學熱力學重點實驗室主任。

孫曉甫，中國科學院化學研究所研究員。2019 年12 月至今任中國科學院化學研究所研究員，博士生導師。主要開展惰性化學鍵活化轉化、可再生碳資源轉化利用方面研究，如電化學轉化CO2合成高附加值化學品。

論文速覽

在酸性條件下，獲得優異的多碳（C₂₊）產物選擇性和電流密度是電化學CO₂還原反應（CO₂RR）實際應用的關鍵問題，但還具有挑戰性。本文研究了在強酸性條件下，通過電化學CO₂RR實現C₂₊產品的高效合成。

研究發現，通過微環境調節和摻雜效應增強催化劑的固有活性，可有效促進CO₂轉化為C₂₊產品。特別是，摻雜了La的銅空心球催化劑在pH ≤ 1的酸性電解質中展現出86.2%的C₂₊產品法拉第效率（FE），并且在-900 mA cm^-2的電流密度下，C₂₊產品的單次通過轉化效率（SPCE）可達到52.8%。此外，即使在-1 A cm^-2的高電流密度下，催化劑仍能保持81.3%的高C₂₊ FE。

研究還發現，多孔通道結構在積累K⁺和OH^–物種以及促進C-C偶聯中起著關鍵作用，而La摻雜則增強了*CO中間體的生成，進一步促進了C₂₊產品的形成。

圖文導讀

圖1：La-Cu HS催化劑的制備過程、形態和結構表征。

圖2：COMSOL Multiphysics模擬和實驗研究，展示多孔通道結構在富集K⁺濃度和增強局部pH值方面的作用。

圖3：La-Cu HS、La-Cu SS和Cu HS在不同電流密度下的CO₂RR性能。

圖4：原位表面增強拉曼光譜（SERS）和原位衰減全反射-表面增強紅外吸收光譜（ATR-SEIRAS）研究CO₂RR過程中的中間體。

總結展望

本研究合成了La-Cu HS催化劑，并在強酸性電解質中實現了CO₂到C₂₊產品的高效轉化。通過微環境調節和La摻雜，顯著提高了CO₂RR的性能和選擇性。

本工作為在酸性體系中促進CO₂RR性能提供了一種有效的策略，有望推動CO₂轉化和利用的進一步創新和發展。

文獻信息

標題：CO₂ electrolysis to multi-carbon products in strong acid at ampere-current levels on LaCu spheres with channels

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-49308-8

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