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由于具有環(huán)保的優(yōu)點和H₂O₂原位生產能力，電催化兩電子氧還原(2e^?ORR)轉化為過氧化氫(H₂O₂)被認為是一種很有前途的方法。然而，*OOH中間體的形成及其隨后的質子化或解離分別是決定ORR的2e^?或4e^?途徑的主要因素。從反應產物的角度來看，電化學ORR生成H₂O₂的必要途徑是將關鍵的反應中間體*OOH吸附在催化劑表面形成催化劑-*O-OH，隨后的催化劑-O或*O-OH鍵的斷裂分別導致H₂O₂或H₂O的產生。活性中心的電荷密度被認為直接影響含氧物質的吸附。

因此，在活性物質中引入適當的離域電子態(tài)可以顯著降低電子局域能量，增強電荷離域，這反過來可能最終降低C-O鍵的強度，并進一步刺激*OOH中間體的解吸和隨后的質子化來合成最終產物。因此，目前迫切需要尋找一種模型催化劑來研究平面內電子擾動對活性中心吸附強度的影響。

近日，鄭州大學張佳楠課題組在密度泛函理論(DFT)計算的指導下，通過一鍋聚合法制備了具有超薄納米片的S摻雜富N缺陷的C₃N₄催化劑(S-N_v-C₃N₄)，通過增強超薄二維C₃N₄納米片的鐵磁性來促進局域電子極化。

具體而言，S的引入進一步促進了催化劑局部鐵磁耦合，從而誘導了長程鐵磁有序，加速了界面電子的輸運。同時，S原子的雜化破壞了單元結構的對稱性和完整性，促進了電子的富集，誘導了電子在活性位點上強的電子離域狀態(tài)，有助于打破*-O鍵，使得關鍵反應中間體*OOH在金屬表面的快速解吸并最終形成H₂O₂產物。

因此，S-N_v-C₃N₄催化劑表現出優(yōu)異的H₂O₂電合成性能，其在H型電解池中的H₂O₂選擇性超過95%，在300小時內的H₂O₂產率高達4.52 mol g^-1 h^-1。此外，該催化劑在30 mA cm^?2的固定電流密度下連續(xù)電解300小時能夠生產約4375 ppm的H₂O₂溶液，在此過程中催化劑活性或選擇性沒有發(fā)生明顯變化。此外，XRD、FI-IR和TEM結果顯示，穩(wěn)定性試驗后的S-N_v-C₃N₄仍具有典型七聚體單元的片狀結構，證實了其優(yōu)異的穩(wěn)定性。

綜上，該項工作證明了通過引入雜原子刺激鐵磁擾動來調節(jié)活性位點電子離域程度的可能性，為合理設計具有靶向活性和選擇性的2e^?ORR催化劑提供了指導。

Enhanced electron delocalization induced by ferromagnetic sulfur doped C₃N₄ triggers selective H₂O₂ production. Angewandte Chemie International Edition, 2024. DOI: 10.1002/anie.202407578

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