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利用可再生電能將CO₂轉化為高價值的化學品和燃料，為解決能源危機和環境污染問題提供了一個有希望的辦法。Cu在電化學CO₂還原反應(CO₂RR)過程中能夠選擇性生產各種碳質產物。其中，CH₄和C₂₊產物的形成分別是*CO中間體質子化和二聚化的結果，而*CO同時發生質子化和二聚化導致對所需產品的低選擇性。*CO中間體在催化劑表面的結合能是決定反應路徑的關鍵：強*CO吸附容易通過質子化形成CH₄，而中等*CO吸附促進二聚化產C₂₊。調節*CO在催化劑表面的結合是CH₄和C₂₊交替生成的有效策略。盡管許多Cu基催化劑已被證明可有效調節CH₄/C₂₊比例，但是大多數這些催化劑的混合價態、多種金屬組分和不同的載體或表面物質使真正活性中心的鑒定復雜化。因此，合成單組分Cu以控制CH₄/C₂₊的選擇性是建立結構選擇性關系的關鍵。

近日，中國科學院化學研究所韓布興、康欣晨和華東師范大學吳海虹等從密度泛函理論(DFT)計算入手，研究了Cu催化劑的配位數(CN)對中間體吸附能和產物選擇性的影響。結果表明，Cu的d帶中心隨著CN的減小而向上移動，進而影響*CO的吸附能。隨后，研究人員分別采用循環伏安法(Cyc-Cu)、恒電位電解(Pot-Cu)和脈沖電解(Pul-Cu)還原CuO前驅體，制備了具有不同CNs的Cu催化劑。

實驗結果顯示，在高CN的Pot-Cu上，C₂₊法拉第效率(FE)達到82.5%，部分電流密度為514.3 mA cm^?2；相反，低CN Pul-Cu有利于CH₄的產生，FE_CH4為56.7%，部分電流密度為234.4 mA cm^?2。

基于密度泛函理論(DFT)計算和原位表征結果，闡明了通過調節Cu催化劑CN來調節CO₂RR產物分布的機理。具體而言，低CN的Cu具有窄的d帶寬度，導致其d帶中心接近費米能級，使得與*CO中間體強相互作用，促進了*CO的深度加氫形成CH₄；高CN的Cu具有中等的*CO結合能和表面富含OH^?的微環境，促進了*CO的二聚化產生C₂₊。

綜上，該項研究系統地揭示了CN對Cu催化劑在CO₂RR中產物分布的影響，為控制電催化反應中的反應路徑提供了參考范例。

Steering the reaction pathway of CO₂ electroreduction by tuning the coordination number of copper catalysts. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c02607

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化學所/華東師大JACS: 調控Cu催化劑配位數，控制CO2電還原反應路徑

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