第一作者:Jinran Sun, Guodong Chen, Bo Wang通訊作者:崔光磊,董杉木,唐永福通訊單位:中國科學院青島生物能源與生物過程技術(shù)研究所,燕山大學崔光磊,研究員,博士生導師,國家新能源汽車專項高比能固態(tài)鋰電池技術(shù)項目首席科學家,國家級人才,國家杰出青年科學基金獲得者,國務(wù)院特殊津貼專家。董杉木,青島生物能源與過程研究所研究員,博士生導師。泰山學者青年專家、中科院青年中國科學院青年創(chuàng)新促進會入選者,2012年博士畢業(yè)于中科院青島生物能源與過程研究所,師從崔光磊研究員。唐永福,燕山大學教授、博士生導師。2012年畢業(yè)于中科院大連化物所,獲得工學博士學位。同年,進入燕山大學從事教學科研工作。論文速覽作為極具發(fā)展前景的下一代高的比容量負極,微米級硅在循環(huán)過程中的粉化問題阻礙了其工業(yè)化應(yīng)用。本研究探討了鋰離子電池(LIBs)中固態(tài)電解質(zhì)界面(SEI)的氫化鋰(LiH)與硅(Si)負極粉碎之間的關(guān)系。研究發(fā)現(xiàn),在脫Li過程中,微米級Si上的LiH發(fā)生逆向鋰化反應(yīng),加劇了硅顆粒內(nèi)部的局部應(yīng)力,促進了顆粒的粉碎。 通過多種表征技術(shù),包括在線質(zhì)譜滴定、原位透射電子顯微鏡(TEM)和高分辨率透射電子顯微鏡(HR-TEM),觀察了LiH的演變及其與顆粒粉碎變化的相關(guān)性。研究提出了一種新方法,將SEI與電化學性能解耦,有助于深入理解不同電池負極界面上關(guān)鍵SEI組分的演變及其相應(yīng)的失效機制。圖文導讀圖1:不同電解液循環(huán)后的硅顆粒形態(tài)和LiH含量。圖2:Si電極在循環(huán)過程中LiH組分的演變。圖3:Si與LiH之間的反應(yīng)。圖4:LixSi-LiH-Li納米電池在原位充電前/后的形態(tài)變化,以及LixSi的TEM圖像。總結(jié)展望本研究首次使用多維度和多尺度表征技術(shù),揭示了SEI中LiH誘導的微米級Si負極形態(tài)演變的新機制。LiH引起的局部鋰化導致不均勻應(yīng)力分布,可能加速微米級Si的粉碎。該發(fā)現(xiàn)為理解SEI的內(nèi)在不穩(wěn)定性與微米級Si負極失效之間的強關(guān)聯(lián)提供了新的證據(jù),并為高能量密度和高穩(wěn)定性Si負極的SEI的未來發(fā)展和進步提供了新的設(shè)計原則。文獻信息標題:Lithium Hydride in the Solid Electrolyte Interphase of Lithium-Ion Batteries as a Pulverization Accelerator of Silicon期刊:Angewandte Chemie International EditionDOI:10.1002/anie.202406198