第一作者：Yang Si，Yueyue Jiao

通訊作者：劉洪陽，刁江勇，馬丁

通訊單位：中國科學院金屬研究所，北京大學

劉洪陽，博士，研究員，亞納米尺度金屬催化材料研究團隊負責人，中科院金屬研究所沈陽材料科學國家研究中心與中國科技大學博士生導師。自2011年起，先后承擔，國家基金委-重大研究計劃集成項目、國家基金委企業創新發展聯合基金重點基金、國家基金委-內地香港聯合基金、國家基金委-重大研究計劃重點基金（合作單位負責人）、國家基金委-重大研究計劃培育項目、國家基金委-面上基金（2項）、國家基金委-青年基金等。

馬丁，北京大學教授，博士生導師。新基石研究員、首屆民珠學者獎、教育部長江學者特聘教授 、國家杰出青年基金獲得者、中國催化青年獎 、英國皇家化學會會士 、王選青年學者獎 、國家優秀青年基金獲得者。

研究方向：針對能源和環境中的催化問題，在環境友好、資源合理利用的前提下，設計新催化過程，構建新型高效催化劑體系，并結合operando表征手段來解決催化過程中的重要科學問題。

論文速覽

對于二硝基芳烴加氫反應，由于涉及兩個硝基加氫過程的復雜性，實現高活性和高選擇性的多步加氫還是一個挑戰。

本論文研究了一種新型全暴露鉑簇催化劑（Pt_n/ND@G），其由納米金剛石@石墨烯（nanodiamond@graphene，ND@G）負載的平均四個Pt原子團簇所組成，在室溫下對2, 4-二硝基甲苯（2, 4-DNT）多步加氫反應具有優異的催化性能。該催化劑的轉化頻率（TOF）高達40647 h^-1，顯著優于已知的單Pt原子催化劑、Pt納米粒子催化劑及其他催化劑。

通過密度泛函理論（DFT）計算和吸附實驗，發現Pt_n/ND@G中多個活性位點的協同作用有助于反應物和氫氣的共吸附/活化，以及中間體/產物的解吸，這是其比單Pt原子催化劑和Pt納米粒子催化劑具有更高催化活性的關鍵。

圖文導讀

圖1：Pt_n/ND@G和Pt₁/ND@G的微觀表征。

圖2：催化劑的同步輻射XAFS和XPS測量結果。

圖3：2, 4-DNT加氫反應的催化性能。

圖4：Pt_n/ND@G催化二硝基芳烴/硝基芳烴加氫反應的底物范圍。

圖5：2, 4-DNT在Pt₁@Gr、Pt₄@Gr和Pt(111)上的三種可能的吸附模型及其對應的吸附能量。

圖6：2, 4-DNT加氫反應的機理研究。

總結展望

本研究成功開發了一種高效的全暴露鉑簇催化劑Pt_n/ND@G，該催化劑在多步驟加氫反應中展現出卓越的催化性能和穩定性。DFT計算和吸附實驗揭示了催化劑活性位點的協同效應，為設計和開發新型多步驟氫化反應的催化劑提供了新思路。本工作不僅為合成中間體的工業應用提供了高效的催化解決方案，也為未來催化劑設計提供了重要的理論和實驗基礎。

文獻信息

標題：Fully exposed Pt clusters for efficient catalysis of multi-step hydrogenation reactions

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-49083-6