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第一作者：Yanming Cai

通訊作者：朱文磊，林躍河

通訊單位：南京大學，華盛頓州立大學

朱文磊，教授，江蘇特聘教授，博士生導師，國家級青年人才計劃入選者，主持國家自然科學基金面上項目，主持江蘇省青年基金等。研究領域：基于減污降碳的光/電化學轉化、溫室氣體資源化、表界面分析化學、碳中和與智慧能源。（信息來源：https://hjxy.nju.edu.cn/szdw/hjgcx/js/20210814/i204911.html）

林躍河，博士，美國華盛頓州立大學終身教授，美國醫(yī)學與生物工程院(AIMBE) 院士，美國國家發(fā)明院 (NAI) 院士, 美國科學發(fā)展協(xié)會AAAS Fellow，英國皇家化學會 (RSC) Fellow，電化學會 (ECS) Fellow，華盛頓州科學院院士。林躍河教授致力于新型納米生物電化學傳感設備及納米材料用于生物醫(yī)學診斷及藥物遞送，設計功能納米材料探索其在能源和環(huán)境中的應用。

論文速覽

聚焦CO₂電還原反應（CO₂RR）一步選擇性轉化為乙酸和丙醇，對于實現碳中和具有重要意義。本研究報道了一種自增壓納米級膠囊催化劑，通過選擇性封裝創(chuàng)造銅催化劑周圍的高壓CO中間體環(huán)境。通過微觀動力學模型、¹³CO₂/¹²CO共饋實驗和原位拉曼光譜學驗證，確認了獨特的CO-CO₂耦合路徑的參與，該路徑僅在高CO中間體壓力下啟動。

因為COCO₂*的動力學和能量優(yōu)勢，該路徑有利于乙酸生產。乙酸的法拉第效率（FE）達到38.5%±2.2%（是沒有封裝時的8倍），乙酸局部電流密度為328±19 mA cm^-2，超過了之前CO₂RR催化劑的性能。

原位研究顯示，納米級膠囊催化劑內的CO壓力可以達到8±3 bar。此外，以CuI衍生核的自增壓納米膠囊催化劑可以將CO₂還原成丙醇，法拉第效率為25.7%±1.2%，轉化率為155±3 mA cm^-2。

圖文導讀

圖1：自增壓納米膠囊催化劑的設計。

圖2：通過DFT和微觀動力學模型計算，揭示CO-CO₂耦合路徑的反應機理。

圖3：在¹³CO₂/¹²CO共饋條件下，CO-CO₂耦合路徑的機理研究。

圖4：自增壓納米膠囊催化劑的結構和組成分析。

圖5：Cu@CS-P自增壓納米膠囊催化劑在CO₂RR中的性能。

圖6：原位拉曼光譜圖，揭示CO-CO₂耦合路徑下的中間體。

圖7：其他自增壓納米膠囊催化劑的CO₂RR性能。

總結展望

本研究的亮點在于開發(fā)了新型的自增壓納米膠囊催化劑，該催化劑通過創(chuàng)造高壓CO中間體環(huán)境，顯著提高了CO₂電還原至乙酸和丙醇的效率。

研究數據顯示，乙酸的法拉第效率高達38.5%±2.2%，局部電流密度達到328±19 mA cm^-2，而丙醇的法拉第效率為25.7%±1.2%，轉化率為155±3 mA cm^?2。

結果表明，自增壓納米膠囊催化劑在提高CO₂RR性能方面具有巨大的潛力，為實現碳中和目標提供了新的可能性。未來的研究可以進一步優(yōu)化催化劑的設計，探索更廣泛的應用場景。

文獻信息

標題：Self-pressurizing nanoscale capsule catalysts for CO₂ electroreduction to acetate or propanol

期刊：Nature Synthesis

DOI：10.1038/s44160-024-00552-2

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