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水系鋅離子電池（AZIBs）因具有高的安全性、可靠性、環境友好性和成本效益而備受關注。然而，鋅枝晶生長會引起較差的可逆性，嚴重時會引發電池短路，這是水系鋅離子電池商業化進程的主要障礙。

在此，西安交通大學丁書江團隊首次提出了一種自發級聯優化策略來調節Zn²⁺的遷移擴散行為。具體而言，作者在鋅負極上原位構建了具有分離重建特性的界面層。在該層中，易溶性聚環氧乙烷（PEO）可以自發地分離到本體電解質中，并削弱H₂O和Zn²⁺之間的優先配位，從而實現初步優化。

同時，難溶性聚合-4-丙烯酰嗎啉（PACMO）在鋅負極上重構為具有豐富親鋅位點的疏水花狀陣列，進一步引導Zn²⁺的去溶劑化和均勻擴散，實現二次優化。級聯優化有效地調節了Zn²⁺的遷移擴散行為，鋅負極的枝晶生長和副反應可以忽略不計，穩定性顯著提高。

圖1. 界面表征

總之，該工作提出了一種新穎的自發級聯優化策略并證明了其通過逐層優化實現了高性能ZIB。在一次優化中，易溶性較好的PEO進入電解液，削弱Zn²⁺與H₂O之間的優先配位，有效實現了Zn²⁺配位環境的調控，維持了電解液pH穩定。在隨后的二次優化中，將難溶性PACMO在Zn負極上重構為疏水性花狀陣列，其具有疏水性和豐富的親鋅位點，可以進一步對Zn²⁺進行去溶劑化，并有效均勻化Zn²⁺通量。通過級聯優化策略，有效調控Zn²⁺的遷移傳輸行為，實現穩定的Zn負極。

基于此，PAPE@Zn對稱電池、PAPE@Zn//NH₄⁺-V₂O₅全電池以及使用 PAPE(@Zn) 進一步組裝的軟包電池均表現出優異性能。因此，ZlBs 的循環性能和穩定性可以通過自發級聯優化顯著提高了,即該策略為 AZIB 的下一步實際應用開辟了新的途徑。

圖2. 電池性能

Regulating Zn2+ Migration-Diffusion Behavior by Spontaneous Cascade Optimization Strategy for Long-Life and Low N/P Ratio Zinc Ion Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202407194

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