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研究背景

在過去的一段時間里，手機、電動汽車和儲能站接連發生火災甚至爆炸事件，極大地激發了人們對本質安全儲能技術的迫切追求。由于水系鋅離子電池（AZIB）具有良好的安全性和高離子傳導性等突出優勢，被認為是有希望取代主流鋰離子電池的替代品。然而，不穩定的鋅金屬負極導致的短循環壽命仍然是開發長壽命 AZIB 的絆腳石。

圖文導讀

南京大學姚亞剛課題組聯合蘇州納米所張其沖等人開發了一種可行的原位自重構策略，用于在金屬鋅負極表面生成三梯度PT-ZHC-Sn人工層。三梯度層由具有陽離子約束和H₂O抑制作用的球形頂層PT、具有Zn²⁺傳導和電子屏蔽作用的致密中間層 ZHC 納米片以及親鋅金屬錫底層組成。精心設計的三梯度人工界面層可協同促進Zn²⁺的快速擴散，從而調節 Zn 的均勻沉積，并在抑制HER的同時加速脫溶過程。因此，PT-ZHC-Sn@Zn對稱電池在0.5 mA cm^-2和0.5 mAh cm^-2的條件下實現了超過 6500 小時的超長壽命。

此外，與裸鋅負極相比，與MnO₂正極耦合的全電池在1000次循環后的容量保持率提高了17.2%。原位自重構策略還被應用于制備三梯度PT-ZHC-In，組裝后的鋅/銅電池可穩定運行超過8400小時（庫侖效率保持在99.6%）。這項工作為設計穩定的鋅金屬負極的多組分梯度界面鋪平了道路。

相關文章以“In Situ Self-Reconfiguration Induced Multifunctional Triple-Gradient Artificial Interfacial Layer towards Long-Life Zn-Metal Anodes” 為題發表在Advanced Materials上。南京大學現代工程與應用科學學院博士研究生邵智鵬為本文第一作者。

圖文導讀

圖1. 原位自重構策略構建三梯度層PT-ZHC-Sn@Zn。

圖 1a 展示了鋅表面三梯度界面層PT-ZHC-Sn的形成過程。Zn²⁺離子沉積行為的調節機制如圖 1b 所示，PT層限制了界面上的SO₄^2-離子的遷移進而促進了Zn²⁺離子的快速傳輸，同時加速了Zn²⁺的脫溶過程。ZHC中間層作為Zn²⁺離子傳輸的緩沖層，為Zn²⁺離子提供了的快速遷移通道，同時防止電解質分解。親鋅金屬Sn作為底層提供了更多的成核點，促進了Zn均勻沉積。

圖2. PT-ZHC-Sn的工作機制。

Zeta電位測試用于評估電極表面的電荷。Zn和Sn的電位值分別為-6.37 mV和-5.69 mV（圖 2a）。ZHC和PT的電位分別為2.16 mV和20.58 mV，證實了PT層的陽離子性質。ν-SO₄^2-鍵從ZnSO₄溶液中的977 cm^-1移動到PT-ZHC-Sn層中的983 cm^-1（圖 2b），驗證了液態電解質中的SO₄^2-離子與PT中帶正電荷的N⁺離子之間的靜電作用。此外，與ZnSO₄溶液相比，PT-ZHC-Sn 層在低頻下的強氫鍵比例有所下降，而中氫鍵和弱氫鍵則逐漸增加（圖2c）。DFT驗證了梯度層中各成分與Zn²⁺離子的結合能。如圖 2g，Sn表現出優異的親鋅性，超過了裸 Zn、PT和 ZHC。

圖3. PT-ZHC-Sn@Zn的動力學探究。

得益于三梯度層PT-ZHC-Sn的協同作用，PT-ZHC-Sn@Zn具有更高的腐蝕電位和低的腐蝕電流（圖3a）、可逆的沉積/剝離反應（圖3b）以及持續的3D擴散（圖3c）。此外，PT-ZHC-Sn@Zn表現出低的去溶劑化能壘。最重要的是三梯度層各組分具有較高的H*吉布斯自由能，能夠抑制析氫反應（圖e-f）。與裸Zn相比，PT- ZHC層形成了快速離子轉移通道，導致Zn²⁺濃度的重新分布和均勻的界面濃度場，從而降低了電極處的濃度極化。

圖4. PT-ZHC-Sn@Zn電極性能表征。

PT-ZHC-Sn@Zn負極在0.5 mA cm^-2和0.5 mAh cm^-2的條件下實現了超過 6500 小時的超長壽命（圖4a）。組裝成在Zn//Cu電池中可循環950圈并（保持高的的平均庫倫效率99.1%）。

圖5. 原位自重構策略的擴展和Zn-Mn全電池應用。

合成三梯度層的策略具有工藝簡單、可控性強的特點，因此很容易擴展。此外，由于In金屬具有很強的親鋅性和優異的穩定性，這種新穎的原位自重構策略還可以擴展到生產三梯度 PT-ZHC-In人工層。PT-ZHC-In@Zn在Zn-Cu非對稱電池體系中展現出超長循環壽命為8400 h（平均CE為~99.6%）(圖5b)。此外，PT-ZHC-Sn@Zn//MnO₂的循環性能大大提高，在2 A g^-1的條件下循環 1000 次后，全電池保持了 82.2%的初始容量。

總結展望

一步原位自重構策略誘導的多功能三梯度層PT-ZHC-Sn具有超快的Zn²⁺離子傳導性和優異的親鋅性，可用于穩定的鋅金屬負極。陽離子聚合物PT與SO₄^2-結合，阻礙了H₂O與鋅負極的直接接觸，加速了Zn²⁺離子的去溶劑化，抑制了HER。中間層中致密的ZHC納米片由于具有優異的電子絕緣性，可減輕電解質分解和界面上的鋅成核，同時也是Zn²⁺離子流量的均勻調節器。底層的親鋅錫金屬提供了豐富的成核點，可在低過電位條件下均勻沉積鋅，利用三梯度PT-ZHC-Sn層的協同效應，PT-ZHC-Sn@Zn對稱電池顯示出超過 6500 小時的循環穩定性。同樣，采用新開發的原位自重構策略，可以構建三梯度PT-ZHC-In層。這導致PT‐ZHC‐In@Zn//Cu電池在8400小時內表現出穩定的工作。

值得注意的是，PT-ZHC-Sn@Zn//MnO₂全電池實現了更高的可逆容量和更長的循環壽命（1000 次循環后容量保持率為 82.2%）。這項研究為設計無枝晶的鋅負極的多功能三梯度界面涂層提供了一種通用策略。

文獻信息

Zhipeng Shao, Lin Lin, Wubin Zhuang, Shizhuo Liu, Peng Yang, Kaiping Zhu, Chaowei Li, Gengde Guo, Wenhui Wang, Qichong Zhang*, Yagang Yao*, In-Situ Self-Reconfiguration Induced Multifunctional Triple-Gradient Artificial Interfacial Layer towards Long-Life Zn-Metal Anodes, Advanced Materials, https://doi.org/10.1002/adma.202406093

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