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成果簡介

電池高效的熱安全管理依賴于層間材料的導熱性，但目前的設計缺乏性能和安全所需的響應性。在此，清華大學楊穎副教授和浙江大學陸俊教授等人設計了一種從熱傳導到隔熱狀態的高開關比的熱開關材料來解決這一困境。設計的熱開關材料的熱傳導溫度范圍較寬（室溫下為1.33 W m^-1 K^-1），其加熱時可在30 s內轉變為隔熱狀態（100?°C時約為0.1 W m^-1 K^-1）。

結果顯示，作為4個50 Ah鎳鈷錳鋰離子電池模塊的電池間夾層時，不僅保證了正常工作條件下溫度分布均勻，更重要的是防止了80%的熱傳導失控，從而大大避免了電池爆炸。因此，這種熱響應材料設計將確保高能密度電池模塊在整個使用壽命內的安全性和高性能

相關文章以“Rapid temperature-responsive thermal regulator for safety management of battery modules”為題發表在Nature Energy上。

研究背景

大容量鋰離子電池（LIBs）在交通電氣化和大規模儲能中發揮著重要作用。在設計電池組時，安全性優先于其性能。當發生過熱時，如果對電池之間熱危害的預防措施不足，則對人們的生命構成了極大的威脅。更糟糕的是，單個電池之間的導熱夾層會加劇熱失控（TR），引發TR不受控制的連鎖反應并最終導致爆炸。

其中，設計導熱中間層的最初目的是使電池在溫度范圍內（15~45 °C）溫度均勻，但嚴格的熱安全要求中間層具有高隔熱性，特別是對于大容量鋰離子電池組件。當TR發生時，乘客安全疏散至少需要5分鐘，這意味著從原始電池進行的TR傳播至少需要5分鐘。為此，對于50 Ah的Ni-Co-Mn LIBs而言，即使在對流傳熱系數為300 W m^-2 K^-1的冷卻條件下，1mm厚的電池中間層的導熱率必須小于0.116 W m^-1 K^-1，這大約是實際應用中傳熱速率的四倍。對于一個100 Ah的LIB模塊，中間層的導熱率應進一步降低到0.04 W m^-1 K^-1。

實際上，良好的電化學性能需要高導熱性，但出于安全考慮，需要隔熱。原則上，如果~77%的熱量可以通過電池中間層隔離，則在具有四個50 Ah Ni-Co-Mn電池組中，TR的不受控制的鏈式反應將被阻止。為了解決這一困境，理想的中間層有望確保溫度分布均勻，但在發生TR時隔絕熱傳播。在這種情況下，電池中間層材料的評估標準應考慮開關比而不是熱導率。

成果簡介

熱調節器特性

本文通過在導熱二維微片之間嵌入熱響應微球制備了熱調節器，該微球以聚甲基丙烯酸甲酯-聚丙烯腈（PMMA-PAN）共聚物為殼層，以2-甲基丙烷為核，在100-120°C下具有較大的體積膨脹特性。結果顯示，當微球膨脹超過微球膨脹溫度時，熱傳遞回路可以被鄰近的二維層破壞（圖1a）。同時，通過冷凍鑄造和硅橡膠滲透制備熱開關材料（TSM），如圖1b所示。利用石墨烯和微球之間的親水性差異，成功地構建交替的多層結構。

圖1. TSM設計示意圖。

如圖2a所示，本文所制備的TSM可以折疊和扭曲，表明其具有良好的柔性。同時，SEM顯示出一個保持良好的多層結構，石墨烯薄片聚集在微球的表面（圖2b，c），熱響應微球在100℃下快速顯著膨脹，導電層解離，這也初步驗證了TSM方案的可行性和合理性。在微球膨脹之前，TSM的熱導率對于確保電池在正常工作條件下的性能至關重要。

圖2：TSM的光學和SEM圖像。

當溫度達到100°C時，中心的氣化和殼在微球中的膨脹導致聲子在固氣界面的反射增強，使得導熱系數降低47.8%。與最近報道的從高絕緣狀態到低絕緣狀態或高絕緣狀態到低導電狀態的非接觸型熱調節器相比，本文的TSM顯示了令人印象深刻的熱開關性能。從>1.0 W m^-1 K^-1（導電態）切換到<0.1 W m^-1 K^-1（絕緣態）的導熱率，可實現16.26的高開關比，高度匹配電池熱管理和TR隔斷功能的實際需求。

圖3：TSM的熱性能和開關性能。

更安全的電池模塊演示

為了評價TSM在真實電池組中的響應性熱開關性能。作者選擇了一個無中間層的電池模塊，作為最有效的散熱案例作為參考。如前所述，整個包裝的最大溫差應低于5℃，以確認正常運行。結果顯示，TSM既展現了優異的散熱性能，又可以在50秒內減少到5℃以下，但在氣凝膠的情況下，大約需要370秒。TSM的高導熱系數保證了較短的響應時間來恢復均勻的溫度，這在實際工作場景中可能發生過熱并危及整個電池模塊是非常理想的。

圖4：TSM的TR傳播和熱管理實驗。

圖5：LIB模塊的TR傳播試驗。

總的來說，本文根據電池工作條件設計了熱開關材料（TSM），以建立溫度響應的熱傳導行為。作者通過溫度敏感的TSM微球體積膨脹，來分離相鄰的二維（2D）石墨烯層，從而破壞熱傳遞回路。基于其結構，TSM的最大開關比為16.26。當溫度達到100°C時，它可以在30 s內從1.33 W m^-1 K^-1的導熱狀態轉變為0.1 W m^-1 K^-1的隔熱狀態，同時顯示了在電池熱管理和TR預防方面的巨大潛力。當作為50 Ah Ni-Co-MnLIB的電池中間層材料使用時，約80%的TR熱傳導被阻斷，TR不受控制的鏈式反應被阻止。

作者介紹

楊穎，清華大學電機系長聘副教授，博士生導師，國家自然科學優秀青年基金獲得者。主要從事電工新材料方面的研究工作，主持多項國家自然科學基金項目。擔任High Voltage、Journal of Materials Science: Materials in Electronics、Scientific Reports等雜志編委。

陸俊?，國家級高層次人才，研究領域聚焦在高性能正極/負極材料、先進表征技術、鋰金屬電池、鋰硫電池、鋰空電池、下一代電池技術以及電池回收等方面，主持或參與了儲能電池電極材料及其關鍵技術、催化材料設計與合成等多個研發項目，以通訊作者/第一作者發表SCI收錄論文超過500篇，其中包括Science、Nature及其子刊Nature Energy、Nature Nanotechnology、Nature Catalysis、Nature Review Materials、Nature Communications共計超過60篇；在2018?2022年連續入選科全球高被引科學家，尤其是2021-2022年連續在材料科學和化學雙學科領域入選，專利超過20項；擔任ACS Applied Materials & Interfaces副主編，電化學協會（ECS）電池分部成員，國際電化學能源科學院副委員和董事會委員，榮獲電化學能源存儲與轉換領域內20多項重要獎勵，包括全球百大科技研發獎（2019, R&D 100 Award，即美國科技界的“奧斯卡”創新獎）、美國電化學會電池分會技術獎（Battery Division Technology Award, ECS, 2022）、美國化學會能源與燃料部（ENFL）電化學儲能杰出研究員獎（2022）、國際電池材料協會（IBA）杰出研究獎（2022）。

文獻信息

Jing Wang, Xuning Feng, Yongzheng Yu, Hai Huang, Mengting Zheng, Yunkai Xu, Junxiu Wu, Ying Yang, Jun Lu,?Rapid temperature-responsive thermal regulator for safety management of battery modules, Nature Energy, https://doi.org/10.1038/s41560-024-01535-5

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