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第一作者：Yanlong Wu

通訊作者：王建濤，孫學良，李曉娜

通訊單位：國家動力電池創新中心，寧波東方理工大學（暫名）

孫學良，教授，是能源材料領域的專家，現任中國工程院外籍院士、加拿大皇家科學院院士、加拿大工程院院士、寧波東方理工大學（暫名）講席教授、物質與能源研究院(暫名)院長、Electrochemical Energy Reviews (IF=32)期刊創刊主編，曾任加拿大西安大略大學教授。

李曉娜，寧波東方理工大學（暫名）副教授（研究員、博士生導師）。2022年國家級人才。

王建濤，教授級高級工程師、博士生導師，入選北京市科技新星人才計劃。現任國聯汽車動力電池研究院有限責任公司副總經理、國家動力電池創新中心副主任、國家有色金屬新能源材料與制品工程技術研究中心副主任。

論文速覽

本論文研究了無機固態電解質在全固態電池中的關鍵作用，特別是固態電解質的熵對離子傳輸的影響。本文提出了一種新的觀點，即通過僅添加一種元素來增加混合熵，從而在原子層面上理解熵對鋰離子導電性的影響。

研究設計了一系列材料，包括Li_1.75Zr_0.75Ta_0.25Cl₆、Li_1.75Zr_0.75Nb_0.25Cl₆、Li_1.75Zr_0.75Mo_0.25Cl₆和Li_1.75Zr_0.75W_0.25Cl₆，這些材料具有不同的混合熵。

研究發現，替代元素可以增加混合熵，改變鋰離子周圍陽離子的無序程度，并提高離子導電性。研究強調了混合熵在離子遷移中的重要性，并建立了混合熵與離子傳導之間的密切聯系，為固態電解質的設計和開發提供了新的見解。

圖文導讀

圖1：Li₂ZrCl₆的晶體結構。

圖2：不同元素在Zr位點的能量值。

圖3：Li_1.75Zr_0.75M_0.25Cl₆ (M = Ta, Nb, Mo, 和 W) 中Li離子的遷移路徑和能量剖面。

圖4：使用LZTC和LZC電解質的全固態電池在不同充放電條件下的電化學性能。

圖5：ASSBs穩定性的表征，包括不同循環次數下電解質和正極材料的變化。

總結展望

本研究通過混合熵策略顯著提高了鹵化物固態電解質的Li⁺離子導電性。通過設計具有不同混合熵的材料，研究揭示了混合熵與離子遷移的密切關系，并發現高混合熵有助于形成一個更平坦的能量景觀，降低離子遷移的障礙。

結合BVSE和AIMD技術，研究進一步揭示了混合熵對離子遷移路徑的影響機制。這些發現不僅加深了我們對固態材料中離子遷移的理解，而且為固態電解質的新設計原則提供了見解。此外，研究還展示了電解質在高電壓循環中的卓越穩定性，強調了其在確保全固態電池長期穩定性中的關鍵作用。

文獻信息

標題：Exploiting the Mixed Entropy Strategy for the Design of Fast Ion Conductors

期刊：Advanced Energy Materials

DOI：10.1002/aenm.202401528

原創文章，作者：wang，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/06/18/266d998953/

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