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第一作者：Chunyang Wang

通訊作者：忻獲麟

通訊單位：美國加州大學爾灣分校

論文速覽

不斷增長的安全需求將全固態電池（ASSBs）推向了下一代儲能技術的前沿。然而，與基于液態電解質的鋰離子電池（LIBs）相反，ASSBs中層狀正極失效的原子機制仍然難以捉摸。

本研究利用人工智能增強的超分辨率電子顯微鏡技術，揭示了全固態電池（ASSBs）中高鎳層狀氧化物正極材料化學-機械降解的原子起源。

研究發現表面納米晶化與巖鹽相變耦合導致的表面受阻現象，以及去鋰化誘導的層間剪切導致的相變，加劇了層狀正極材料的化學-機械破壞。這些現象在液態電解質基的鋰離子電池（LIBs）中未曾觀察到，為提高ASSBs的耐久性和性能提供了新的策略。

圖文導讀

圖1：高鎳正極材料與LPSCl配對時ASSBs中電化學觸發的原子級降解過程。

圖2：初始循環中庫侖效率低下和快速容量衰減。

圖3：去鋰化過程中形成的復雜O1-O3界面和類似孿晶域（TDs）。

圖4：電化學循環后正極材料表面嚴重的氧損失和結構退化。

總結展望

本研究通過人工智能輔助的超分辨率原子成像技術，首次揭示了高鎳層狀正極材料在ASSBs中的化學-機械降解機制。研究結果表明，表面受阻和層間剪切轉變的耦合導致了正極材料的廣泛化學-機械降解。

這些發現不僅加深了我們對ASSBs中正極材料失效機制的理解，而且為優化當前ASSBs的電化學穩定性提供了重要的見解。未來的工作可能會集中在表面工程和體相晶格加固上，以提高ASSBs中層狀氧化物正極材料的耐久性和性能。

文獻信息

標題：Atomic Origin of Chemomechanical Failure of Layered Cathodes in All-Solid-State Batteries

期刊：Journal of the American Chemical Society

DOI：10.1021/jacs.4c02198

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