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第一作者：Yuhang Dai, Ruihu Lu, Chengyi Zhang, Jiantao Li.

通訊作者：麥立強、王子運、Khalil Amine、陸俊

通訊單位：武漢理工大學、新西蘭奧克蘭大學、美國阿貢國家實驗室、浙江大學

論文速覽

以安全、高能量密度和快速充電而聞名的可充電水系鋅離子電池(AZIBs)是電網規模儲能的首選。歷史上，以離子遷移行為為中心的離子穿梭模型一直主導著對水系電池充電/放電過程的解釋，如經典的離子插入/提取和贗電容機制。

本研究提出了一種新的催化模型，用以解釋水系鋅離子電池（AZIBs）中Zn²⁺異常現象。該模型通過吸附催化的概念來闡釋Zn²⁺在電池充放電過程中的異常行為，這一行為主要由溶劑化的金屬陽離子和陰極材料決定。

通過第一性原理計算，研究團隊發現Zn²⁺與氮化釩（VN）的組合具有最佳的吸附/脫附行為（水解離過程）。

實驗上，采用VN陰極的AZIBs展現出快速充電動力學，顯示出在300,000 mA g^?1電流密度下的容量為577.1 mAh g^?1。掌握AZIBs中的催化步驟可以推動超越現有快速充電電池的解決方案。

圖文導讀

圖1：離子穿梭和催化模型在描述AZIBs中的應用。

圖2：水解離模型的機理研究。

圖3：純VN和VN@rGO的設計和形態。

圖4：VN@rGO和VNxOy@rGO的結構信息和演變。

圖5：VN@rGO和VNxOy@rGO在2M ZnSO₄水系電解液中的電化學行為。

總結展望

本研究通過提出一種新的催化模型，深入理解了AZIBs的充放電機制，特別是Zn²⁺在其中的異常行為。研究發現，Zn²⁺與VN的組合在水解離過程中表現出優異的吸附/脫附性能，這一發現對于實現快速充電具有重要意義。

實驗驗證了理論模型，展示了在極高電流密度下（300,000 mA ^g?1）仍然能夠保持較高容量（577.1 mAh ^g?1）的快速充電性能。

此外，VN@rGO電極在長期循環穩定性方面也表現出色，經過10,000次循環后容量保持在585.7 mAh g^?1以上。這些結果不僅為設計新型快速充電電池提供了理論基礎和實驗依據，同時也強調了催化在電化學能量存儲中的關鍵作用。

文獻信息

標題：Zn²⁺-mediated catalysis for fast-charging aqueous Zn-ion batteries

期刊：Nature Catalysis

DOI：10.1038/s41929-024-01169-6

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