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【研究背景】

氮氣（N₂）作為地球大氣中最豐富的成分，具有極高的惰性，在工業(yè)上主要通過哈伯-博斯過程轉化為氨（NH₃），但這一過程條件苛刻且能耗巨大，且NH₃成為工業(yè)制備含氮有機化合物的主要氮源。

烷基胺作為一類重要的化學品，廣泛用于多種應用，其合成通常依賴于NH₃或NH₃衍生的氮源，以及需要具有羥基或羰基等功能基團的碳源來促進與氮源的C?N鍵形成。直接利用N₂和非活化的烯烴合成烷基胺的方法因此備受關注，但目前仍然是一個未解之謎。

為了解決這一問題，日本理化學研究所侯召民、Takanori Shima教授和安徽大學羅根教授合作并攜手在“Nature”期刊上發(fā)表了題為“Hydroamination of alkenes with dinitrogen and titanium polyhydrides”的最新論文。

他們提出了利用三鈦氫化物復合物1介導的非活化烯烴與N₂的直接氫胺化反應。研究結果表明，復合物1等多核氫化物框架可以作為優(yōu)秀的平臺，有效實現(xiàn)了N₂與簡單碳氫化合物的官能化，從而合成了烷基胺。這一成果不僅展示了新型多核氫化物框架在N₂功能化領域的潛力，還為進一步開發(fā)利用N₂和簡單碳氫化合物合成胺類化合物的催化過程奠定了基礎。

值得一提的是！日本理化學研究所侯召民、Takanori Shima教授團隊，10年前，就多核鈦氫化物用于設計新型催化劑的研究課題，他們的成果也登頂過Nature！

【研究亮點】

（1）實驗利用三鈦氫化物復合物1成功實現(xiàn)了對非活化烯烴與N₂的直接氫胺化反應，用于合成烷基胺。這一成果標志著在多核氫化物框架中利用N₂與簡單碳氫化合物進行官能化的新突破。

（2）實驗結果顯示，三鈦氫化物框架1能有效地激活和轉化N₂，并與非活化烯烴發(fā)生選擇性的氫胺化反應，形成相應的烷基胺。通過詳細的實驗分析和計算機輔助研究，揭示了N₂在框架1中的活化機制和選擇性C?N鍵形成過程的關鍵細節(jié)。

（3）該研究表明，多核氫化物框架如1具有良好的反應活性和選擇性，為利用N₂與簡單碳氫化合物合成含氮有機化合物提供了新的策略。這一成果有望促進進一步探索在類似框架中對不同碳氫化合物進行氫胺化反應的研究，并為開發(fā)利用N₂和簡單碳氫化合物合成胺類化合物的催化過程奠定基礎。

【圖文解讀】

圖1 | 丙烯和N₂在三鈦氫化物框架1中的活化和轉化。

圖2 | 配合物3（3-15N）、4a、5（5-15N）、6（6-15N）和8a的X射線核心結構、選擇的鍵長（?）、角度（o）、部分NMR（δ，ppm）和IR（ν，cm?1）數(shù)據的總結。

圖3 | 從4a到5的N₂活化和N?C鍵形成及5的進一步反應的計算分析。

圖4 | 其他烯烴和N₂向烷基胺的轉化。

【結論展望】

本文通過三鈦氫化物復合物1的成功應用，實現(xiàn)了對N₂和非活化烯烴直接進行氫胺化反應，從而合成烷基胺。這一研究不僅突破了傳統(tǒng)上依賴于NH3的烷基胺合成路線，還展示了利用豐富且易得的N₂和未活化烯烴作為起始材料進行有機合成的新策略。

在傳統(tǒng)的有機合成中，烷基胺通常通過NH3或其衍生物作為氮源，再結合需要特定功能基團的碳源進行合成。這種方法不僅限制了合成的靈活性，還需要能耗高的NH₃生產過程。相比之下，本文展示了利用氫化物復合物1作為催化劑，在溫和條件下實現(xiàn)N₂和非活化烯烴的直接轉化，直接構建C?N鍵形成，有效地簡化了合成路徑并降低了碳足跡。

結果表明，多核氫化物框架作為反應平臺具有優(yōu)異的催化性能和反應選擇性，能夠同時活化并控制N₂和烯烴的反應活性，從而實現(xiàn)高效的C?N鍵形成。這不僅拓展了氮氣化學的應用領域，也為開發(fā)更具環(huán)境友好性和能源效率的化學合成方法提供了新的思路和可能性。

此外，本文還為未來的研究提供了指導方向，包括優(yōu)化催化劑結構和反應條件，探索更廣泛的碳氫化合物適用性，以及開發(fā)可規(guī)模化和工業(yè)化應用的方法。通過這些努力，有望進一步推動N₂和簡單碳氫化合物在有機合成領域的應用，為可持續(xù)發(fā)展和綠色化學提供創(chuàng)新解決方案。

文獻信息：Shima, T., Zhuo, Q., Zhou, X. et al. Hydroamination of alkenes with dinitrogen and titanium polyhydrides. Nature (2024). https://doi.org/10.1038/s41586-024-07694-5

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