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成果簡介

鋅-碘（Zn-I₂）水系電池是一種很有前途的儲能裝置，但傳統的I₂正極雙-電子反應電位和能量密度遠不能滿足實際應用要求。由于I₂具有豐富的氧化還原反應，激活高價I₂正極反應已成為開發高壓Zn-I₂電池的一個有前景的方向?；诖?，中國科學技術大學陳維教授和鄭旭升教授、中科院合肥物質科學研究院李向陽副研究員報道了一種多功能電解質添加劑——鹽酸三甲胺（TAH），通過(TA)ICl獨特的胺基Cl雙齒配位結構，實現了在四-電子轉移I^–/I₂/I⁺反應中具有較高理論比容量的穩定高價I₂正極，進而構建低濃度高性能高壓的Zn-I₂水系電池。

三甲胺（TA）分子可以吸附在Zn負極周圍，降低Zn離子的脫溶能壘，部分質子化的TA分子可以表現出屏蔽作用，從而協同實現水系Zn負極的高利用率和高面積容量?；陔p齒配位結構設計，該負極可以穩定循環100 h，ZUR為97%，面容量達到創記錄的57 mAh cm^-2。

此外，在正極側，表征和理論計算表明，I⁺離子與胺基和Cl離子同時形成雙齒結構，在低濃度下錨定I⁺，并實現I^–/I₂/I⁺的四-電子轉移高價反應。在正極I₂質量為2 A g^-1時，高壓Zn-I₂水系電池的比容量接近450 mAh g^-1，即使在40 A g^-1的超高倍率下，比容量仍保持在200 mAh g^-1以上。在N/P比為2.5的情況下，Zn-I₂全電池可以實現5000次穩定循環，容量保持率為70%。本研究為高電壓、高倍率Zn-I₂水系電池的開發提供了新的解決方案。

相關工作以《Bidentate Coordination Structure Facilitates High-Voltage and High-Utilization Aqueous Zn-I₂?Batteries》為題在《Angewandte Chemie International Edition》上發表論文。

第一作者是中國科學技術大學：Mingming Wang、Yahan Meng。

圖1.不同Zn-I₂電池的示意圖

圖文解讀

在ZUR為35%時，當TAH濃度為0.5 M時，Zn負極的循環性能最佳。在ZUR為8.5%、面容量為1 mAh cm^-2下，優化后的電解質（ZnSO₄?+ 0.5 M TAH）體系可實現超過2500 h的循環穩定性，而空白電解質（ZnSO₄）體系只能循環幾百小時。在ZUR為35%、面積容量為10 mAh cm^-2和70%、面積容量為20 mAh cm^-2下，優化后的電解質體系均表現出1000 h和500 h的循環穩定性，遠遠超過空白電解質。

即使ZUR增加到97%，面積容量為57 mAh cm^-2，Zn負極仍穩定循環超過100 h。當ZUR增加到35%和70%時，Cu-Zn電池的循環壽命分別達到600次和200次，平均庫侖效率（ACE）值分別為99.88%和99.72%。在面積容量為57 mAh cm^-2、ZUR為97%的Cu-Zn半電池中，庫倫效率（CE）達到99.8%。

圖2. Zn負極在優化電解質中的電化學性能

圖3.各種電解質的光譜表征

在優化后的電解質中，隨著面容量從10 mAh cm^-2逐漸增大到30 mAh cm^-2，Zn負極表面形貌保持平坦，而在空白電解質中，Zn負極表面形貌出現明顯的松動和枝晶。電沉積的Zn密度很高，在面積容量為10、20和30 mAh cm^-2時，TAH中電沉積的Zn厚度分別為22、38和53 μm，接近理論厚度。當面容量為10 mAh cm^-2時，優化后的電解質中Zn負極的表面粗糙度為1.38 μm，顯著低于空白電解質中的10.60 μm。在引入TAH分子后，水系Zn負極電化學性能的提高歸因于界面處的富含TA環境誘導的高效脫溶過程，降低了溶解能壘，更降低了濃度極化，實現了致密和無枝晶的Zn電沉積工藝。

圖4.不同電解質中Zn負極界面的表征和DFT計算

在空白電解質體系中，只觀察到一對氧化還原峰，氧化電位為1.3 V，還原電位為1.05 V。在優化后的電解質體系中，出現了兩對典型的氧化還原峰，其中低電位氧化還原峰對應于I^–/I₂，而高電位氧化還原峰對應于1.7 V/1.6 V處的I⁺/I₂。在優化后的電解質體系中，I^–/I₂/I⁺的高價態反應被充分激活，具有較高的放電平臺，理論容量翻倍。

在2 A g^-1的低倍率下，基于正極I₂質量的全電池比容量高達450 mAh g^-1，即使在40 A g^-1的倍率下，比容量仍然超過200 mAh g^-1。當電流密度增加20倍時，比容量僅下降50%，顯示出全電池的優異倍率性能。在2 A g^-1的低倍率、N/P大于21.4下，在5000次循環后，全電池的容量保持率保持在93%以上。在不同的循環次數下，充/放電曲線保持穩定，沒有明顯的衰減。在N/P比為2.5，ZUR為40%時，在2 A g^-1下循環5000次后，電池的容量保留率保持在70%，表明在優化的電解液中設計的雙齒結構，實現了高壓高利用率的Zn-I₂電池。

圖5.高壓Zn-I₂電池在優化電解質中的電化學性能

在整個充電過程中，I 3d軌道逐漸向更高的能量轉移，表明在充電過程中碘價態的增加以及相應的I^–/I₂/I⁺的氧化過程。在放電過程中，I的價態逐漸降低，對應于I⁺/I₂/I^–的還原過程。在電極充電電位為1.85 V時的SEM圖譜顯示出Cl和N的信號，證實了I離子與N和Cl形成雙齒結構。

由于TA⁺和ICl質子化形成的(TA⁺)ICl體系中I的結合能計算為-2.33 eV，低于ICl體系和(ICl₂)^–體系。靜電電位分布表明，N和Cl可以同時錨定I⁺。此外，差分電荷密度和電子定位函數（ELF）分析以及Bader電荷分析結果表明，(TA)ICl的雙齒結構提供了更多的電子轉移，從0.2電子增加到0.3電子，導致更強的鍵。在整個反應過程中，與ICl反應過程相比，(TA)ICl過程的Gibbs自由能下降更為明顯，表明其具有更強的自發性和熱力學可行性。

圖6.高壓Zn-I₂電池在優化電解質中的電化學工作機制

文獻信息

Bidentate Coordination Structure Facilitates High-Voltage and High-Utilization Aqueous Zn-I₂?Batteries.?Angew. Chem. Int. Ed.,?2024, DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202404784.

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