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?北化工/浙工大JACS: 理論計算+實驗！過渡金屬摻雜RuO2作為耐酸OER電催化劑

與其他制氫方法相比，電催化水分解作為一種新型可再生能量轉換裝置，已被廣泛認為是一種更有前途、更可持續的無碳綠色氫生產技術。與堿性水電解相比，質子交換膜水電解(PEMWE)具有較少的不利反應、較低的電阻損失和較快的系統響應等優點，快速響應特性使其能夠利用風能、太陽能等間歇性能源進行連續制氫。但是，由于高電壓和酸性環境，大多數OER電催化劑在PEMWE中嚴重降解。因此，設計具有長期穩定性和高活性的酸性OER催化劑以滿足PEMWE的要求是一項重大挑戰。

密度泛函理論(DFT)計算篩選是一種方便、有效的催化劑快速探測方法。它可以避免實驗室中的大量試錯實驗，從而減少工作量和節省時間和節省成本。基于此，北京化工大學曹達鵬和浙江工業大學胡鐘霆等以RuO₂為模型催化劑，首先采用顯式硫酸溶解模型計算了Ru在3d過渡金屬陽離子摻雜的MRuO_x (M=Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu和Zn)中的溶解行為，并系統研究了它們在酸性OER中的耐久性。

DFT結果表明，ZnRuO_x催化劑顯示出優異的反應穩定性。為驗證該結果，研究人員通過實驗合成了上述MRuO_x材料，發現ZnRuO_x確實表現出強大的酸性OER穩定性，其在15000個CV循環之后，10 mA cm^?2電流密度下過電位的衰減可以忽略不計。

重要的是，使用ZnRuO_x作為陽極的PEMWE可以在200 mA cm^?2下穩定運行120小時，而基于RuO_x的PEMWE在200 mA cm^?2下僅保持約23小時的穩定性。

此外，基于光譜表征結果，研究人員進一步揭示了ZnRuO_x的穩定機制，即在ZnRuO_x納米晶外部摻雜的Zn原子形成一個“富Zn”的殼層，有效地縮短了材料中Ru-O鍵的平均長度，增強了Ru-O相互作用，從而提高了ZnRuO_x在酸性OER中的內在穩定性。總之，該項工作不僅提供了一個新的研究范式，即使用密度泛函理論計算指導實驗合成，而且提供了一個以3d金屬摻雜作為RuO₂穩定劑的通用原則。

Designing 3d transition metal cation-doped MRuO_x as durable acidic oxygen evolution electrocatalysts for PEM water electrolyzers. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c04096

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