隨著全球對清潔能源的需求不斷增加，固態儲氫材料的研發變得愈發緊迫。在這一領域，通過理論計算對固態氫化物脫氫的化學反應過程進行全面理解，并且選用優異的催化劑和材料結構至關重要。近期，一項最新研究通過開發一種數據驅動的描述符模型，為高性能固態氫儲存材料的發展提供了新動力。

研究人員指出，了解固態儲氫材料的脫氫反應動力學對于設計新材料至關重要。然而，目前的實驗技術無法對每個反應細節的動力學特性進行測量，而使用第一性原理計算動力學特性又存在成本高、耗時長的問題。

因此，急需尋找一種能夠與脫氫能壘形成定量構效關系（quantitative structure-activity relationship, QSAR）的方法形成通用描述符，以加速材料設計和優化過程。近日，華北電力大學楊維結副教授同日本東北大學李昊副教授合作，以Mg-H鍵強（-ICOHP）為引線，結合氫原子間距與鄰域化學環境，構建了一種數據驅動的用以描述和預測固態儲氫材料MgH₂脫氫動力學性能的描述符模型。

該研究團隊通過使用典型的固態氫儲存材料——鎂氫化物（MgH₂）作為研究對象，并基于其晶體軌道哈密頓（Hamiltonian）布居法和氫原子位移，開發的描述符模型，揭示了脫氫反應動力學的關鍵化學過程，為理解材料性能提供了重要線索。

目前，該研究工作以“Picturing the Gap Between the Performance and US-DOE’s Hydrogen Storage Target: A Data-Driven Model for MgH₂ Dehydrogenation”為題，發表在《Angewandte Chemie International Edition》上，華北電力大學（保定）楊維結副教授和日本東北大學李昊副教授為文章的共同通訊作者。華北電力大學（保定）2020級碩士研究生李超群（目前在復旦大學就讀博士）為文章第一作者。

研究團隊首先利用密度泛函理論（DFT）結合CI-NEB（Climbing Image Nudged Elastic Band）方法和IDM（Improved Dimer Method），對不同結構的MgH₂過渡態進行搜索和計算。他們試圖通過測量Mg-H鍵的長度和鍵強等來探索能量障礙與各種基本性質的相關性。描述符的起始構建采用晶體軌道哈密頓量（Hamiltonian）布局的積分絕對值（-ICOHP）作為鍵強描述的基本變量，并考慮了參與反應的Mg-H鍵的平均鍵強、最大鍵強以及外側和內側鍵強作為可能的組成部分。

Figure 1 The initial exploration of the descriptors for MgH₂ dehydrogenation barrier.

在經過長時間摸索后，團隊使用不同結構的H空位來對反應區域化學環境進行描述。令人驚訝的是，在考慮到H空位排列的情況下，描述符已經能夠與能壘有很好的線性相關性。為了驗證這一規律，研究團隊繼續補充了不同H空位和不同H原子的脫氫樣本。

另外，通過原子碰撞理論與宏觀中的胡克定律啟發。根據原子距離越遠碰撞概率越低，斷鍵后的成鍵時間越晚，導致的過渡態能量的升高。將H原子在反應中的位移量Δx加入到描述符中。使描述符與脫氫能壘表現出驚人線性相關（R²>0.9）。

Figure 2 Exploration of the region where H vacancies capable of influencing the MgH₂ dehydrogenation barrier are located and model correlation analysis to modify the neighborhood coefficients of H defect.

不僅如此，為了更好更快的預測催化體系或者摻雜體系的脫氫性能，引入了電負性對金屬摻雜結構進行描述，而這不僅擴充了數據樣本還對描述符的應用場景進行了擴展。最終，一個由鍵強最大值、H原子反應位移、H空位數量和周圍電負性環境所構成的脫氫能壘描述符模型搭建完成。在添加三組測試樣本對進行模型測試時，描述符測試誤差僅為0.04、0.11以及0.09 eV。

此外，值得注意的是基于描述符的預測不僅與DFT的結果精確匹配，與金屬摻雜實驗中觀察到的MgH₂脫氫的溫度也表現出驚人的一致性。而進一步通過模型推測，通過某些高電負性4d和5d過渡金屬摻雜和表面結構處理工藝，可能會使脫氫溫度進一步降低，以符合US-DOE設定的溫度標準。

Figure 3 Validating the accuracy of the derived model. (a) Structures of MgH₂ dehydrogenation for model validation. White and orange spheres represent H and Mg, respectively. Blue spheres and dashed circles represent the atomic H involved in the reaction and H vacancy, respectively.

該模型的獨特之處在于，所有參數均可通過較少的計算成本進行直接計算。這意味著高效地預測固態儲氫材料的脫氫性能成為可能，無需進行昂貴且耗時的實驗和從頭計算（ab initio method）。

通過與迄今為止報道的典型實驗測量結果進行比較，研究團隊發現，該模型表現出了出色的一致性。這為將MgH₂的性能推向美國能源部（US-DOE）設定的目標提供了明確的設計指導，并為未來固態氫儲存材料的研發奠定了堅實的基礎。

這一研究成果不僅為固態氫儲存材料領域帶來了新的突破，也為清潔能源技術的發展提供了重要支持。未來，研究人員將進一步優化該模型，以應對固態氫儲存材料設計中的挑戰，推動清潔能源技術的進步和應用。

Figure 4 The composition of descriptors for the kinetics of MgH₂ dehydrogenation.