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光催化CO₂還原反應(CRR)被認為是將CO₂轉化為有價值的碳質化合物(如CO、CH₄、CH₃OH和C₂H₄等)的一種有前途的方法。由于CH₃OH適合儲存和運輸，因此是最理想的產品之一。Cu₂O能抑制競爭性HER反應和激活CO₂分子，是光催化CRR產生CH₃OH最有前途的材料之一。

然而，Cu₂O的主要缺點是穩定性差，這極大地限制了其實際應用。Cu₂O作為光催化劑，過量的光對其的穩定性是有害的。具體而言，當Cu₂O直接暴露在模擬陽光下時，其會吸收紫外光并能產生高能“熱”電子和空穴。高能的“熱”電子和空穴以及“熱”載流子弛豫產生的熱振動會加劇Cu₂O的腐蝕。因此，迫切需要開發一種通用和有效的保護策略，以保護Cu₂O免受光腐蝕，同時確保在光催化CRR過程中有足夠的活性位點暴露。

近日，南京理工大學李盎和闞二軍等開發了一種遮光策略來保護Cu₂O免受過量輻照引起的光腐蝕，從而大大提高了光催化劑的穩定性。具體而言，研究人員在Pt@TiO₂內表面沉積Cu₂O，形成Cu₂O-Pt@TiO₂。基于Mie散射理論，該催化劑實現了光的重新分配，在遮蔽紫外光的同時允許可見光通過TiO₂。

利用時域有限差分(FDTD)模擬計算了TiO₂的近場強度分布，清楚地顯示了TiO₂的輻照再分配能力。在光照條件下，Cu₂O-Pt@TiO₂的TiO₂殼層可以為Cu₂O提供一個溫和的光照環境，減輕過度輻照引起的光生空穴的快速積累，從而削弱光腐蝕。此外，TiO₂吸收紫外光后的光生電子能夠通過Z型形式從Pt向Cu₂O轉移，并與Cu₂O中的空穴重組，進一步提高了Cu₂O的穩定性。

與傳統的涂層保護策略相比，基于Mie散射理論的策略確保了Cu₂O的適當遮蔽效果，并保留了Cu₂O表面的活性位點，從而實現了高效穩定的CO₂還原活性。因此，Cu₂O-Pt@TiO₂表現出優異的光催化CO₂還原性能，在10小時內的CH₃OH產率高達22.66 mmol g^-1，并且該催化劑在四個循環反應過程中仍保持良好的活性，循環反應結束后材料的形貌和結構幾乎未發生變化，表現出良好的反應穩定性。

總的來說，該項工作為抗光腐蝕光催化劑的設計提供了一種新策略，并為在納米尺度上實現光照重新分配提供了參考。

Chemosphere-inspired irradiation reallocation strategy based on Mie theory for stable CO₂ photoreduction over Cu₂O. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.3c05802

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?南理工ACS Catal.: Cu2O上光重新分配，實現穩定CO2光還原

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