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“追光者”重磅合作！南京大學譚海仁教授，聯合天合光能創始高紀凡，最新Nature子刊！

鈣鈦礦/硅串聯太陽能電池在以低成本實現高功率轉換效率方面具有廣闊的前景。然而，由于水分誘導的鈣鈦礦薄膜降解，在沒有惰性氣氛的保護環境中，在空氣中實現寬帶隙鈣鈦礦（~1.68 eV）的可擴展制造仍然具有挑戰性。

成果簡介

在此，南京大學譚海仁教授，孔文馳聯合天合光能董事長兼CEO、光伏科學與技術全國重點實驗室主任高紀凡等人證明了溶劑的性質對水分干擾的程度有顯著的影響。進一步證明，正丁醇（nBA）具有低極性和中等揮發率，不僅可以減輕制備過程中空氣中水分的有害影響，而且還提高了鈣鈦礦薄膜的均勻性。因此，這種策略能夠使具有大尺寸金字塔（2-3μm）的雙面紋理鈣鈦礦/硅串聯電池的效率達到29.4%（認證為28.7%），在面積為16 cm²時達到26.3%。這一進展為大規模鈣鈦礦/硅串聯太陽能電池的生產提供了一條途徑，標志著其商業可行性邁出了一大步。

相關文章以“Solvent engineering for scalable fabrication of perovskite/silicon tandem solar cells in air”為題發表在Nature Commun.上。

研究背景

鈣鈦礦/硅疊層太陽能電池因其令人印象深刻的33.9%的功率轉換效率（PCE）和成本效益而在光伏領域脫穎而出，使其成為快速工業化的主要候選者。其中，大多數高效鈣鈦礦/硅疊層太陽能電池是在硅異質結（SHJ）上制造的，表面具有溫和的紋理（金字塔高度<1 μm），這使得寬帶隙鈣鈦礦薄膜的溶液加工成為可能。通常情況下，串聯太陽能電池采用雙面工業紋理SHJ電池，具有較大尺寸的金字塔（通常為2-3μm），受益于增強的光捕獲。然而，傳統的鈣鈦礦薄膜沉積法由于厚度有限（<1 μm）而難以完全覆蓋這種金字塔尖端，這對于有效的載流子傳輸至關重要，從而增加了電流分流的風險。

為了解決這個問題，已經開發了全蒸發法（共蒸發或順序蒸發）和混合兩步沉積法（結合無機骨架蒸發和有機鹽的溶液處理）等方法。這些方法能夠在工業紋理的硅太陽能電池上保形沉積鈣鈦礦薄膜。盡管取得了這些進步，但全蒸發方法在采用增材工程策略方面仍面臨困難，這對于提高鈣鈦礦太陽能電池的性能至關重要，與混合兩步沉積相比，其性能相對較低。截至目前，通過混合方法制備的鈣鈦礦/硅疊層太陽能電池的創紀錄效率為31.25%。然而，這一令人印象深刻的結果僅限于實驗室規模（~1 cm²）設備，且在N₂下使用旋涂的環境制造，不利于可擴展生產。鑒于鈣鈦礦/硅串聯光伏的商業潛力，探索可在環境條件下使用的可擴展制造方法至關重要。

圖文導讀

不同醇類溶劑的區別

基于之前的研究工作，本文采用兩步順序沉積法制備鈣鈦礦薄膜。如圖1a所示，工藝結合了共蒸發和葉片涂層技術，以滿足鈣鈦礦薄膜大面積制造的要求。值得注意的是，第二步是在空氣中實現的，以匹配真實的生產環境。然而，乙醇和異丙醇在第二步中被廣泛用作有機鹽的溶劑，在自然環境中面臨兩大挑戰：第一，這些溶劑容易吸收環境水分；其次，溶液的快速蒸發速度會影響薄膜的均勻性。因此，這些挑戰通常會導致鈣鈦礦薄膜不均勻和不良，從而對器件的PCE和穩定性產生不利影響。為了解決這個問題，作者對具有不同飽和蒸氣壓和極性的各種醇進行了分析和研究，包括乙醇（EA）、異丙醇（IPA）、正丁醇（nBA）和正戊醇（nPA）。研究發現，EA和IPA在涂層后快速、完全揮發，而nBA和nPA薄膜則逐漸變暗。這種轉變意味著揮發速率隨著碳鏈長度的增加而降低，從而影響鈣鈦礦結晶動力學。然而，較慢的揮發速率導致殘留的有機鹽的殘留，這些有機鹽繼續與鈣鈦礦發生溶解-再結晶反應。

圖1. 不同醇類物質對鈣鈦礦膜的影響。

不同醇制備的鈣鈦礦薄膜表征

為了進一步評價溶液的揮發速率對鈣鈦礦膜形成的影響，SEM圖像和XRD圖譜比較了鈣鈦礦膜的形貌和結構。鈣鈦礦層底部有大量的碘化鉛（圖2a和e），表明從無機框架向鈣鈦礦的轉化是不完全的。這些結果表明，溶劑揮發速率的延遲有利于延長無機框架與有機鹽溶液的反應，促進無機框架向鈣鈦礦的轉化。相比之下，在空氣環境中制備的鈣鈦礦薄膜表現出較高的碘化鉛信號（圖2e），表明制備過程中吸收的水分促使鈣鈦礦薄膜在空氣退火后分解。此外，nBA薄膜在圖2e中表現出最低的碘化鉛峰強度，表面觀察到的碘化鉛顆粒最小（圖2c），表明鈣鈦礦分解可以忽略不計。

圖2：基于不同醇類材料制備鈣鈦礦薄膜的表征。

太陽能電池的光伏性能和光穩定性

結果表明，具有1.68 eV寬帶隙的單結太陽能電池實現了20.8%（0.049 cm²）和19.6%（1.044 cm²）的PCE值。同時，雙面紋理鈣鈦礦/硅串聯太陽能電池在1.044 cm²上的效率為29.4%（認證為28.7%），在面積為16 cm²上的效率為26.3%。在最大功率點跟蹤780小時后，封裝的設備保留了96.8%的初始輸出。此外，作者還通過芯片涂層制造的16cm2器件實現了25.9%的轉換效率，從而展示了商業擴展的潛力。這種溶劑工程策略證明了商業化鈣鈦礦/硅串聯太陽能電池的可行性。

圖3：不同醇類制備的鈣鈦礦太陽能電池的光伏性能。

圖4：全紋理鈣鈦礦/SHJ串聯的器件特性。

綜上所述，本文發現空氣中的水分參與了有機鹽和無機框架的反應，這對鈣鈦礦薄膜和器件產生了不利影響。因此，作者創新性地提出溶劑的極性和揮發速率共同影響吸水率，并選擇nBA作為最佳有機鹽溶劑，這也可以促進鈣鈦礦薄膜的均勻性。同時，作者演示了使用涂層制造的串聯太陽能電池，在16 cm²的條件下實現了25.9%的轉換效率。這一進展為鈣鈦礦/硅串聯太陽能電池的大規模實際生產提供了一種新的解決方案，有利于實現鈣鈦礦/硅串聯太陽能電池的商業化。

作者簡介

譚海仁，南京大學現代工程與應用科學學院教授、博士生導師。2008、2011和2015年先后從中南大學、中科院半導體研究所、荷蘭代爾夫特理工大學獲得本科、碩士和博士學位；2015-2018年加拿大多倫多大學博士后。長期從事新型光伏材料與器件的研究工作，包括鈣鈦礦太陽能電池、硅基太陽能電池及新型高效低成本疊層太陽能電池，實現了全鈣鈦礦疊層太陽能電池、平面型鈣鈦礦太陽能電池、非晶硅/微晶硅疊層太陽能電池光電轉換效率的世界記錄，鈣鈦礦疊層電池的世界紀錄3次被業界權威的“Solar cell efficiency tables”收錄。在Nature, Science, Nature Energy, Nat. Comm., Adv. Mater.等學術期刊發表論文80余篇，引用9000 余次；入選科睿唯安2021年度全球“高被引科學家”（Highly Cited Researchers）。

高紀凡，正高級工程師，中國光伏產業發展的主要推動者，具有全球影響力的光伏專家。1985年獲南京大學化學學士學位，1988年獲吉林大學物理化學專業碩士學位。天合光能股份有限公司董事長兼中央研究院院長。現任第十四屆全國人大代表、民建中央常委、民建中央企業委員會主任、民建江蘇省委副主委、中國光伏行業協會名譽理事長、中國新型儲能產業創新聯盟常務副理事長、中國產學研合作促進會理事會副會長、聯合國開發計劃署可持續發展顧問委員會創始成員等職務。2018年，榮獲“為江蘇改革開放做出突出貢獻的先進個人”稱號；2021年，榮獲“國家技術發明獎”，此為中國光伏技術領域首個國家技術發明獎；2022年，入選國家“萬人計劃”領軍人才。

文獻信息

Xuntian Zheng, Wenchi Kong, Jin Wen, Jiajia Hong, Haowen Luo, Rui Xia, Zilong Huang, Xin Luo, Zhou Liu, Hongjiang Li, Hongfei Sun, YuruiWang, Chenshuaiyu Liu, PuWu, Han Gao, Manya Li, Anh Dinh Bui, Yi Mo, Xueling Zhang, Guangtao Yang, Yifeng Chen, Zhiqiang Feng,?Hieu T. Nguyen, Renxing Lin, Ludong Li, Jifan Gao, Hairen Tan,?Solvent engineering for scalable fabrication of perovskite/silicon tandem solar cells in air, Nature Commun., https://doi.org/10.1038/s41467-024-49351-5

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