固態鋰電池(ASSLBs)因其高能量密度、高安全性以及更長的循環壽命而成為研究熱點。然而,固態電解質(SSEs)與氧化物正極材料之間的界面問題,特別是空間電荷層(SCL)效應,一直是阻礙其商業化應用的主要障礙。在此,上海交通大學崔立峰,悉尼科技大學汪國秀,香港城市大學Chen Xiaodong等人通過創新性地構建了LiNbO3(LNO)包覆的NCM(鎳鈷錳氧化物)正極(NCM@LNO),顯著提高了硫化物基固態鋰電池(ASSLBs)的電化學性能。作者不僅確保了優異的正極兼容性,還通過原位檢測和可視化SCL行為,為解決鋰離子傳輸緩慢的問題提供了新的視角。此外,作者結合了原位分析、密度泛函理論(DFT)計算和原位拉曼光譜,全面理解了SCL的形成和演變機制,并闡明了通過精確控制SCL配置與鋰離子電化學行為之間的關系。優化后的NCM@LNO正極在ASSLBs中表現出顯著提升的放電容量,100個循環后為90.6%(144.8 mAh g?1),800個循環后仍能提供136.2 mAh g?1的容量。圖1. SCL演變機制和鋰離子遷移特性總之,該工作為深入理解SCL效應及其對鋰離子傳輸動力學的影響提供了新的視角,并為高效率ASSLBs的正極界面合理設計提供了理論基礎和實驗指導。通過精確控制NCM@LNO正極的涂層厚度,作者成功實現了對SCL分布的全流程控制,顯著提高了電池的電化學性能。因此,該項工作不僅推動了固態鋰電池技術的發展,也為未來高能量密度、高安全性電池的設計和制造提供了寶貴的參考。圖2. 電池性能Elucidating and Minimizing the Space‐Charge Layer Effect between NCM Cathode and Li6PS5Cl for Sulfide‐Based Solid‐State Lithium Batteries, Advanced Energy Materials 2024 DOI: 10.1002/aenm.202304443