第一作者:Meng He,Rui Li,Chuanqi Cheng通訊作者:張兵,劉翠波通訊單位:天津大學張兵,2009.8回天津大學化學系工作,2011.3評聘博士生導師(破格),2012.6晉升教授,2016.9任長聘教授,2022.1任國家高層次人才-教育部特聘教授(2022-2026)和天津大學講席教授。劉翠波,天津大學理學院化學系碩博(2009-2015),新加坡國立大學博士后(2015-2019),2020年入職天津大學分子+研究院,任“北洋學者英才計劃“長聘副教授,加盟天津大學于一夫/張兵團隊。論文速覽本研究中,作者們針對使用D2O進行電催化氘代反應時存在的法拉第效率(FE)與電流密度之間的權衡問題,提出了一種新的微環境調控策略。通過結合納米尖端增強的電場和表面活性劑修飾的界面微環境,在電流密度為100 mA cm?2下,實現了對芳基乙腈(arylacetonitrile)的電催化氘代反應,達到了80%的法拉第效率(FE)。這種策略不僅提高了反應物的濃度和降低了活化能,還通過表面活性劑創建的去氘微環境加速了反應物的傳遞,并抑制了D2的副反應。此外,該策略在其他氘代反應中的應用也證實了設計概念的合理性。圖文導讀圖1:使用D2O進行電催化氘代反應。圖2:有/無BTAB表面活性劑條件下,1a的氫鍵數量、傳輸能量、電極表面水分子的質量密度、BTA+在Cu NTs表面的分布以及1a在不同晶面角上的吸附能量。圖3:Cu NTs的形貌和結構表征,以及使用BTAB作為表面活性劑時,電催化氘代反應的性能。圖4:BTAB和納米尖端在電催化氘代反應中的聯合促進作用。圖5:在不同氘代反應中的普適性。總結展望本研究通過創新的微環境調控策略,在高電流密度下實現了高法拉第效率的電催化氘代反應,為氘代電合成提供了重要的策略。該策略不僅提高了反應效率,還減少了能量消耗,加快了反應速率。此外,該方法的普適性為多種可還原基團的氘代提供了新的可能性。未來,這一策略有望應用于更多涉及水的電催化轉化過程,如NO3?和CO2的電催化加氫以及C-N鍵偶聯反應,以實現在高電流密度下的高法拉第效率。文獻信息標題:Microenvironment regulation breaks the Faradaic efficiency-current density trade-off for electrocatalytic deuteration using D2O期刊:Nature CommunicationsDOI:10.1038/s41467-024-49544-y