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【研究背景】

鋰享有“21世紀能源金屬”的美譽，在能源領域發揮著不可替代的作用，我國鋰資源豐富，但80%的可開采鋰儲存于鹽湖，鹽湖提鋰逐漸成為保障我國鋰資源安全的重要課題。考慮到我國鹽湖中鎂鋰離子比例達數百，而二者水合直徑差異卻極小（約1 ?），構筑連續無缺陷的高品質篩分膜是提鋰應用的難點。自然界中，生物離子通道能夠保證特定離子的高選擇性跨膜轉運。高選擇性的關鍵包括可以區分二價離子的窄孔徑、孔道內能誘導離子無能壘傳輸的電負性結合位點；此外，離子通道和脂質支撐層之間高度相容的界面也十分重要，二者骨架結構的相似性保證了離子在通道中的高效穩定轉運。受生物離子通道啟發，我們基于結晶和無定形同源氮化碳材料，構筑了具有埃級尺寸通道的仿生氮化碳膜，實現了高選擇性的鋰鎂分離。

【工作介紹】

研究團隊制備了具有埃級孔的結晶型氮化碳（聚三嗪酰亞胺），經超聲剝離、真空抽濾得到結晶氮化碳納米片膜，進一步利用“congener welding”策略在其表面沉積無定形氮化碳，得到界面接觸緊密的晶體/聚合物復合膜。得益于聚三嗪酰亞胺均勻、窄的孔隙以及孔道內豐富的離子結合位點，復合膜在鋰鎂分離中表現出色，可從高濃度Mg²⁺（1.0 M）中篩出極低濃度的Li⁺（0.002 M），選擇比達1708。該成果以“Congener-welded crystalline carbon nitride membrane for robust and highly selective Li/Mg separation”為題發表于國際著名期刊《Science Advances》上。第一作者為青島能源所博士后張媛媛和蘇州大學副教授周柯。通訊作者為劉健研究員和高軍研究員。

【研究亮點】

1）利用結晶氮化碳有序的埃級孔，基于“同源焊接”策略構筑高品質的氮化碳復合膜

2）得益于均勻、窄的孔隙以及孔道內豐富的離子結合位點，復合膜表現出超高的鋰鎂選擇比（1708），且穩定性高

【圖文導讀】

中科院青島能源所劉健&高軍團隊Science Advances：“同源焊接”結晶/無定形氮化碳復合膜鹽湖提鋰：又準又穩

圖1. 生物離子通道啟發的“同源焊接”膜的構筑及表征。

圖2. 膜用于一元離子輸運的行為研究。

圖3. 離子進入膜通道及在通道中擴散機制的理論研究。

圖4. “同源焊接”膜在二元混合溶液中的離子傳輸行為和篩分穩定性研究。

Yuanyuan Zhang, Ke Zhou, Shigang Su, Jun Gao, Jian Liu, Lei Jiang. Congener-welded crystalline carbon nitride membrane for robust and highly selective Li/Mg separation. Science Advances, 2024, DOI: 10.1126/sciadv.adm9620

課題組介紹

劉健，研究員，博士生導師。2006年畢業于山東大學化學系，獲得理學學士學位。2011年畢業于中國科學院化學研究所，獲得理學博士學位。從2012年1月至2017年5月，先后在德國馬普學會膠體與界面研究所和美國西北大學從事博士后研究。2017年6月至2022年6月，任青島科技大學教授。2022年6月加入中科院青島能源所。主要研究領域為仿生材料化學。近年來在Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A., Sci. Adv., Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., ACS Catal.等發表論文80余篇，授權發明專利2項。主持國家海外高層次人才引進計劃青年項目（2017）、山東省自然科學杰出青年基金（2019）、山東省自然科學重大基礎研究項目（2019）、國家自然科學面上項目（2021）和青年項目（2018）及研究所啟動經費等。

高軍，研究員，博士生導師。2009年獲山東大學物理學學士學位。2014年獲中科院化學所物理化學博士學位，導師江雷研究員，2014年-2016年在美國西北大學材料科學與工程學院黃嘉興教授課題組從事博士后研究，2017-2019年在荷蘭特文特大學Frieder Mugele教授課題組從事博士后研究，2020年加入中科院青島能源所。已在Nature Communications等期刊發表論文二十余篇，主持中科院高層次人才計劃、山東省自然科學基金優青等項目，參與國家重點研發計劃，累計經費逾1400多萬。

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中科院青島能源所劉健&高軍團隊Science Advances：“同源焊接”結晶/無定形氮化碳復合膜鹽湖提鋰：又準又穩

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