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中科大曾杰教授聯(lián)手納米大牛Edward H. Sargent院士，最新Nature Synthesis！

第一作者：Yongxiang Liang，F(xiàn)eng Li，Rui Kai Miao

通訊作者：Edward H. Sargent，David Sinton，曾杰，李逢旺

通訊單位：多倫多大學(xué)，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)，悉尼大學(xué)

Edward H. Sargent，多倫多大學(xué)/美國(guó)西北大學(xué)教授，加拿大皇家科學(xué)院院士、加拿大工程院院士，加拿大納米技術(shù)領(lǐng)域的首席科學(xué)家。主要從事發(fā)光和能量轉(zhuǎn)換器件、生物傳感以及能源催化劑制備相關(guān)的研究工作。

David Sinton，多倫多大學(xué)機(jī)械與工業(yè)工程系教授，加拿大工程院院士。研究領(lǐng)域：可再生燃料（二氧化碳電催化）、工業(yè)流體（開(kāi)發(fā)流體測(cè)試系統(tǒng)，用于篩選可再生能源領(lǐng)域各種應(yīng)用的混合液）、微流體生物技術(shù)（全因子篩選，基于微流體技術(shù)的男性生育治療）。

曾杰，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)，合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家研究中心及化學(xué)物理系教授、博士生導(dǎo)師。成就：1. 主持國(guó)家杰出青年科學(xué)基金（2020年1月-2024年12月），主持基金委聯(lián)合基金重點(diǎn)項(xiàng)目（2020年1月-2023年12月），主持中科院前沿科學(xué)重點(diǎn)研究項(xiàng)目（2016年8月-2020年12月）。（信息來(lái)源：https://dcp.ustc.edu.cn/4456/list.htm）

李逢旺，現(xiàn)任職于悉尼大學(xué)化學(xué)與生物分子工程系。本科（2010）、碩士（2013）畢業(yè)于中國(guó)人民大學(xué)化學(xué)系，導(dǎo)師張美寧教授；2020年獲得澳大利亞Discovery Early Career Research Award。長(zhǎng)期從事電化學(xué)和電催化研究。（信息來(lái)源：https://www.x-mol.com/groups/fengwang_li）

論文速覽

一氧化碳（CO）的電化學(xué)還原，是一種有前景的利用可再生電力生產(chǎn)乙烯的無(wú)碳酸鹽方法。然而，這個(gè)方法的性能受到選擇性和能效低下的影響。優(yōu)先考慮的策略是減弱水的解離，從而抑制競(jìng)爭(zhēng)性析氫反應(yīng)（HER）。當(dāng)通過(guò)用D₂O替換H₂O來(lái)檢查這條路徑時(shí)，觀察到對(duì)乙烯的選擇性進(jìn)一步降低。

本研究針對(duì)使用可再生電力通過(guò)電化學(xué)還原一氧化碳（CORR）生產(chǎn)乙烯的過(guò)程，提出了提高選擇性和能效的新方法。研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)在銅催化劑上引入強(qiáng)電子受體7,7,8,8-四氰基對(duì)苯二醌二甲烷（TCNQ），成功地提高了催化劑表面的電子缺陷，從而促進(jìn)了水的吸附和解離，降低了關(guān)鍵中間體*CHCOH加氫轉(zhuǎn)化為*CCH的能量障礙。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，乙烯的法拉第效率（FE）達(dá)到75%，比未改性銅催化劑高出1.3倍。在膜電極組件（MEA）系統(tǒng)中，實(shí)現(xiàn)了32%的全電池能效，預(yù)計(jì)乙烯電合成的總能量成本為154 GJ/t。

圖文導(dǎo)讀

圖1：水解離在CORR中對(duì)產(chǎn)物分布的影響。

圖2：Cu-100TCNQ催化劑的表征。

圖3：TCNQ改性銅電催化劑在不同應(yīng)用電流密度下的CORR性能。

圖4：TCNQ改性銅對(duì)C₂H₄形成的機(jī)制。

總結(jié)展望

本研究通過(guò)在銅催化劑上引入TCNQ，顯著提高了乙烯的法拉第效率和全電池能效，為電化學(xué)還原一氧化碳至乙烯的高效生產(chǎn)提供了新的設(shè)計(jì)原則。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，TCNQ的引入增強(qiáng)了水的吸附和解離，降低了關(guān)鍵反應(yīng)步驟的能量障礙，從而提高了乙烯的選擇性。

這項(xiàng)工作不僅提升了CORR的能效，還為設(shè)計(jì)選擇性和能效更高的多碳產(chǎn)品電催化劑提供了新的自由度。預(yù)計(jì)乙烯電合成的總能量成本為154 GJ/t，為低碳工業(yè)提供了可行的途徑。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Efficient ethylene electrosynthesis through C–O cleavage promoted by water dissociation

期刊：Nature Synthesis

DOI：10.1038/s44160-024-00568-8

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/06/23/3fddea8a09/

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