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第一作者：劉少雄

通訊作者：王鐵峰

通訊單位：清華大學

王鐵峰，化工系教授，工學博士，清華大學化工系化學工程專業， 2014獲侯德榜化工科技青年獎，2012 教育部新世紀優秀人才支持計劃，2009 北京市科技新星計劃，主要研究領域為清潔能源化工、非均相催化和多相流反應器。（信息來源：http://www.imem.tsinghua.edu.cn/info/1332/2282.htm）

論文速覽

由于催化材料上潛在活性位點的非均勻分布，以及在激活狀態下活性位點結構的復雜演變，精確控制或識別單原子催化劑（SACs）中的配位環境仍然具有挑戰性。

本論文提出一鍋溶劑熱法，在多種基于對苯二甲酸的金屬-有機框架（MOFs）中精確錨定單個Pt(0)原子，構建了具有不同有機配位環境的明確活性位點。研究表明，通過功能團的影響，Pt₁位點在加氫反應和抗燒結方面表現出不同的催化活性。

通過機理研究揭示了Pt中心的電子態變化以及中間體在Pt位點上的吸附行為，發現Pt₁@UiO-66-Br具有最高的活性和出色的熱穩定性，在高達300 °C的H₂氛圍下沒有金屬聚集現象。該工作為孤立金屬原子的精確環境修飾提供了策略，以實現更好的催化性能。

圖文導讀

圖1：Pt₁@UiO-66-X的合成和可視化，和EDS元素面掃圖展示了Pt₁@UiO-66的結構和Pt的分布。

圖2：Pt₁@UiO-66-X的光譜表征和合成機理的機理研究。

圖3：Pt₁@IRMOF-3和Pt₁@Fe-MIL-101–NH₂的表征。

圖4：Pt₁@UiO-66-X (X =-Br, -NH₂, -I, -H)苯乙烯和硝基苯加氫催化性能比較。

圖5：Pt₁@UiO-66–X的電子性質。

圖6：Pt₁@UiO-66-NH₂和Pt₁@UiO-66-Br的熱穩定性。

?總結展望

本研究成功開發了一鍋溶劑熱法策略，用于在MOFs中錨定單個Pt原子，并研究了不同配位環境下的催化性能。實驗結果表明，Pt₁@UiO-66–Br在苯乙烯和硝基苯的加氫反應中表現出最高的活性，且在高達300 °C的H₂氛圍下顯示出卓越的熱穩定性，沒有發生金屬聚集。

通過DFT計算，研究了Pt與MOFs之間的電子相互作用，揭示了配體電子態對Pt中心催化活性的調控作用。本工作不僅為設計和合成具有優異性能的單原子催化劑提供了新的思路，也為理解活性位點的配位環境對催化反應的影響提供了深入的見解。

文獻信息

標題：A one-pot strategy for anchoring single Pt atoms in MOFs with diverse coordination environments

期刊：Nature Synthesis

DOI：10.1038/s44160-024-00585-7

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