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?北科/山大/理化所JACS: 制備雜相金屬間化合物，用于工業電流密度下電催化HER

與單一金屬或二元固溶體合金相比，貴金屬基金屬間化合物(IMCs)的晶相可根據相圖調整化學成份和反應溫度來調控。與固溶體合金相比，原子排列有序的IMC具有更高的負生成焓和更強的異原子鍵合強度，具有優異的催化活性和穩定性，為進一步優化貴金屬基IMC的電子結構和電荷輸運性質，構建雜相是一個很有前途的策略。

隨著雜相的形成，由于不同組分之間強烈的相互作用產生的協同效應，可以優化材料的物理化學性能，促進關鍵中間體的吸附和解吸。然而，由于不同晶相之間存在著較大的晶格錯配，以及缺乏通過精確控制相變來構建雜相的策略，雜相貴金屬基IMC的制備面臨著巨大的挑戰。

基于此，北京科技大學魯啟鵬、尹海清、山東大學王安良和中國科學院理化技術研究所夏靜等在還原氧化石墨烯(rGO)上，通過載體錨定熱退火策略制備了正交Ru₂Ge₃、立方RuGe和異相正交/立方Ru₂Ge₃/RuGe，并將它們用作電解水制氫的電催化劑。具體而言，根據Ru-Ge的相圖，通過調整配方和反應溫度，可以合成兩個高純度的產物，即Ru₂Ge₃和RuGe；通過在相變溫度范圍內精確調節溫度，合成了異相正交/立方Ru₂Ge₃/RuGe。

實驗結果表明，Ru₂Ge₃/RuGe在析氫反應(HER)方面表現出非凡的活性，它只需要135和281 mV的過電位就能分別達到1000和3000 mA cm^-2的大電流密度，優于大多數報道的貴金屬基電催化劑。同時，Ru₂Ge₃/RuGe在1000 mA cm^-2電流密度下連續運行800小時而沒有發生明顯的活性衰減，且反應后材料的形貌和結構仍保持良好。

理論計算表明，在異相邊界周圍發生明顯的電荷變化，電子從Ru₂Ge₃轉移到RuGe；其次，與Ru₂Ge₃和RuGe相比，Ru₂Ge₃/RuGe的d帶中心上移，可以優化催化劑與被吸附物種之間的吸附強度；最后，Ru₂Ge₃/RuGe表現出顯著降低的水分解能壘以及更接近零的ΔG_*H，從而改善了材料的性能。

此外，基于Ru₂Ge₃/RuGe的膜電極組件(AEM)僅需1.73 V的電池電壓就能產生1000 mA cm^-2的大電流密度，并能夠在該電流密度下連續穩定運行500小時，顯示出Ru₂Ge₃/RuGe在未來工業規模的制氫應用中的巨大潛力。總的來說，該項工作突出了IMC催化劑中雜相結構的顯著優勢，為合理設計先進的電催化劑提供了思路。

Heterophase intermetallic compounds for electrocatalytic hydrogen production at industrial-scale current densities. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c01985

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