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?華中師大/西交ACS Catal.: CuNi氣凝膠抑制水活化，促進甲醇高效電氧化

利用風能、太陽能等多種可再生能源進行水電解生產氫是一種可以有效緩解能源危機和環境污染問題的可持續途徑。析氧反應(OER)緩慢的反應動力學耗費了水分解總能量的95%左右，且產生的O₂幾乎沒有經濟價值。具有親核基團(例如羥基，醛和氨基)生物質(例如甲醇，糠醛和糠酰胺)的氧化被稱為親核氧化反應(NOR)。以NOR代替OER作為陽極反應可以顯著降低起始電位，同時獲得增值化學品。甲醇是一種典型的親核物質，可以通過選擇性電氧化生成具有高價值的甲酸。因此，設計高效甲醇電氧化的先進納米催化劑，實現同時生產氫氣和增值化學品具有巨大的實際意義。

近日，華中師范大學朱成周和西安交通大學史樂等設計了一種具有原子分散Ni的Cu₉₁Ni₉氣凝膠，將其作為有效的甲醇電氧化催化劑。結合實驗研究和理論計算，證明了Ni³⁺為甲醇的吸附位點，而Ni-O-Cu中的親電氧作為H的受體。重要的是，Cu載體誘導固有的預催化位點Ni²⁺并提供固有的晶格氧，促進自發的親核脫氫反應，加速連續的M²⁺/M³⁺氧化還原循環。此外，通過調節中間體與Cu的結合，可以有效地鈍化OER，從而實現甲醇親核氧化和電合成過程中選擇性生產甲酸。

因此，Cu₉₁Ni₉催化劑僅需0.382 V_SCE的NOR電位就能達到5 mA cm^?2的電流密度，而OER條件下則需要0.606 V_SCE；同時，在0.6 V_SCE下Cu₉₁Ni₉的質量活性為2496.33 A g^?1，分別是單金屬Ni (1057.00 A g^?1)和Cu (365.00 A g^?1)的2.4倍和6.9倍。

此外，Cu₉₁Ni₉催化劑在穩定性測試過程中仍保持良好的活性，實驗中形成的產物為甲酸，選擇性高達99.3%，高于Ni催化劑(76.5%)。綜上，該項工作為開發先進的催化劑，通過調節OER活性來實現高效的生物質升級提供了指導。

CuNi aerogels with suppressed water activation for efficient nucleophilic methanol electrooxidation. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c01596

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