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與傳統(tǒng)的兩電子轉(zhuǎn)移碘電池相比，具有連續(xù)I^–/I₂/I⁺氧化還原偶的四電子轉(zhuǎn)移碘電池（4e ZIBs）提供了更高的氧化還原電位和理論容量。然而，4e ZIBs的發(fā)展仍處于早期階段，面臨穩(wěn)定性和長期性能方面的重大挑戰(zhàn)，尤其是I⁺在水系電解液中的水解傾向以及鋅負(fù)極在水系電解液中的不穩(wěn)定性等問題導(dǎo)致了低庫侖效率、電壓衰減和循環(huán)性能差。因此，開發(fā)能夠確保4e ZIBs在廣泛溫度范圍內(nèi)穩(wěn)定運(yùn)行的水系電解液變得至關(guān)重要。

在此，湖南大學(xué)梁宵團(tuán)隊(duì)通過在 2 M ZnCl₂水溶液中引入聚乙二醇(PEG 200)作為共溶劑用于四電子鋅-碘(Zn-I₂)電池。研究表明，該種混合電解液通過破壞水分子固有的強(qiáng)氫鍵并增強(qiáng)與Zn²⁺的配位作用，顯著降低了水活性，從而抑制了I⁺的水解，促進(jìn)了I^–/I₂/I⁺的氧化還原動(dòng)力學(xué)，減少了I₃^–的形成。結(jié)果顯示，優(yōu)化后的混合電解液不僅在20000個(gè)循環(huán)中提供了良好的循環(huán)穩(wěn)定性和優(yōu)異的庫侖效率，而且還在-40°C至40°C的寬溫度范圍內(nèi)展示了穩(wěn)定的性能。

圖1. PEG 混合電解質(zhì)及其對碘氧化還原影響的示意圖

總之，該工作通過在 2 M ZnCl₂水溶液中引入聚乙二醇(PEG 200)作為共溶劑，成功設(shè)計(jì)并優(yōu)化了一種低濃度的ZnCl₂電解液，有效減輕了4e ZIBs中的有害副反應(yīng)。此外，PEG的存在破壞了水分子的固有氫鍵，與Zn²⁺和PEG強(qiáng)烈作用，并動(dòng)態(tài)增強(qiáng)了I₃^–/I^–的轉(zhuǎn)換。因此，混合電解液的溶劑化結(jié)構(gòu)抑制了水活性，導(dǎo)致ICl物質(zhì)的穩(wěn)定性提高，I^–/I₂/I⁺的轉(zhuǎn)換動(dòng)力學(xué)改善，以及鋅負(fù)極腐蝕和鋅枝晶形成的減少。

基于此，與FeSA-NC/I₂正極極組裝的4e ZIBs，在寬溫度范圍(-40°C至40°C)內(nèi)展示了高能量密度723 Wh/kg（基于碘質(zhì)量）和顯著的長循環(huán)穩(wěn)定性。因此，該項(xiàng)工作不僅證明了基于ZnCl₂的混合電解液的普遍適用性，而且為開發(fā)安全、環(huán)保且潛在經(jīng)濟(jì)的4e ZIBs提供了寶貴的見解。

圖2. 4e ZIBs的電化學(xué)性能

Aqueous Electrolyte with Weak Hydrogen Bonds for Four-Electron Zinc–Iodine Battery Operates in a Wide Temperature Range, Advanced Materials 2024 DOI: 10.1002/adma.202405473

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