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?應(yīng)化所AFM：分子間相互作用介導(dǎo)的鉀離子插層化學(xué)

電解液設(shè)計(jì)是提高電池性能的一種有效策略。然而，確定電解質(zhì)溶劑化結(jié)構(gòu)中分子間相互作用在鉀離子電池中鮮有報(bào)道。

在此，中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所明軍團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)將CPME溶劑引入到DME基電解質(zhì)中可以形成溶劑-溶劑分子間相互作用。作者不僅首次通過2D 1H-1H相關(guān)光譜進(jìn)行了分析，而且還發(fā)現(xiàn)其可以顯著減弱K+-DME相互作用，從而實(shí)現(xiàn)石墨內(nèi)可逆的K⁺（脫）插層。基于此，作者設(shè)計(jì)了一種新型無氟、低濃度醚基電解質(zhì)。

結(jié)果顯示，該電解質(zhì)不僅與石墨兼容，而且有利于高能量密度和高安全鉀-硫電池的設(shè)計(jì)。此外，作者進(jìn)一步提出了一種新穎的分子界面模型，用于分析電極表面上 K⁺-溶劑-陰離子復(fù)合物受分子間相互作用影響的界面行為。

圖1. 不同電解質(zhì)溶劑化特性與電池電化學(xué)性能

總之，該工作通過在DME/CPME (1/2, vol)電解質(zhì)添加1.0 M KFSI并將其應(yīng)用于KIB。研究表明，作者首次檢測(cè)到二甲醚和CPME溶劑之間的分子間相互作用并在低濃度醚基電解質(zhì)和石墨負(fù)極之間實(shí)現(xiàn)了高水平的兼容性。基于此，KC8||SPAN全電池表現(xiàn)有優(yōu)異的電化學(xué)性能。更重要的是，作者開發(fā)了一個(gè)新的界面模型，在分子尺度上闡明了鉀離子-溶劑-陰離子相互作用、鉀離子脫溶行為和電化學(xué)性能之間的復(fù)雜關(guān)系。因此，該工作為金屬離子電池定制電解質(zhì)工程的推進(jìn)鋪平了道路。

圖2. 電解質(zhì)在K-S電池中的應(yīng)用

Intermolecular Interaction Mediated Potassium Ion Intercalation Chemistry in Ether-Based Electrolyte for Potassium-Ion Batteries, Advanced Functional Materials 2024 DOI: 10.1002/adfm.202401118

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