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地大Nature子刊：In2O3/Nb2O5界面上超快電子轉移，促進CO2光還原

利用太陽光將CO₂轉化為有價值的燃料已經成為一個有前途的策略。然而，由于C=O鍵(750 kJ mol^-1)的高解離能，光還原的有效性受到催化劑上CO₂分子的化學吸附和活化的限制。因此，開發(fā)能夠活化CO₂的先進光催化劑已經成為CO₂還原領域的關鍵問題。五氧化二鈮(Nb₂O₅)是一種無毒的固體氧化物，具有高導帶(CB)位置和強大的還原能力，最近在光催化領域引起了廣泛關注。

密度泛函理論(DFT)計算表明，吸附在Nb₂O₅上的CO₂分子與自由分子相比，在鍵長和角度上都發(fā)生了變化。此外，CO₂的兩個氧原子可以與Nb₂O₅的Nb原子形成化學鍵，這有助于激活穩(wěn)定的CO₂分子。然而，由于電子/空穴分離和電荷轉移動力學緩慢，Nb₂O₅表現(xiàn)出較差的光催化性能。因此，目前迫切需要開發(fā)能夠激活CO₂、促進電荷載流子分離/轉移動力學的Nb₂O₅基異質結，但這仍然是一項具有挑戰(zhàn)性的工作。

近日，中國地質大學(武漢)余家國和徐飛燕等通過將Nb₂O₅與氧化銦(In₂O₃)偶聯(lián)，設計了一種具有窄禁帶(2.9 eV)和可見光吸收的S型氧化光催化劑(In₂O₃/Nb₂O₅)。通過在同一靜電紡絲溶液中混合兩相前驅體，高溫煅燒過程中同時生成In₂O₃和Nb₂O₅。這種“一鍋法”制備方法確保了最大的相接觸，促進了In₂O₃和Nb₂O₅之間的界面電荷轉移。

基于原位光譜表征和理論計算，In₂O₃/Nb₂O₅ S型異質結在CO₂還原中的增強光催化性能可歸因于以下幾個關鍵因素：1.In₂O₃與Nb₂O₅之間的緊密相互作用；2.S型異質結界面上的超快光電子轉移；3.Nb₂O₅ CB中的強光電子與In₂O₃ VB中的光生空穴的有效分離；4.納米雜化體中電荷載體的壽命延長以及5.Nb₂O₅上有效的CO₂化學吸附和活化。

因此，在光照下，In₂O₃/Nb₂O₅光催化劑在沒有任何分子共催化劑或清除劑的情況下的CO產率高達0.21 ?mmol g_{active sites}^–1 h^–1；加入分子共催化劑或清除劑后，CO產率為109.6 ?mmol g_{active sites}^–1 h^–1，同時也有少量的H₂產生，產率為3.5 mmol g_{active sites}^–1 h^–1。此外，In₂O₃/Nb₂O₅在四個循環(huán)中的CO產量的下降可以忽略不計，光反應后催化劑的結構與反應前相比未發(fā)生明顯變化，表明In₂O₃/Nb₂O₅異質結具有優(yōu)異的CO₂光還原穩(wěn)定性。

總的來說，該項工作揭示了S型異質結界面上超快電荷轉移的機制，為異質結光催化劑的發(fā)展提供了指導，并拓寬了它們在人工光合作用中的潛在應用。

Ultrafast electron transfer at the In₂O₃/Nb₂O₅ S-scheme interface for CO₂ photoreduction. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-49004-7

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