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以可再生電力為動力的電催化CO₂還原反應(CO₂RR)已經成為應對氣候變化挑戰和推動循環碳經濟發展的一種有前途的策略。在各種CO₂RR產品中，多碳(C₂₊)化學品，如乙烯(C₂H₄)和乙醇(C₂H₅OH)，由于它們具有進入現有市場的潛力，已經引起了廣泛的關注。目前，大多數研究工作集中在設計新型Cu基催化劑以提高堿性或中性電解質系統中C₂₊產物的生產活性，其中在催化劑表面形成的堿性環境有利于CO₂分子的活化和抑制競爭性析氫反應(HER)，促進C-C偶聯到C₂₊產物。

然而，CO₂可以很容易地與局部/大量OH^?物種反應生成(bi)碳酸鹽(CO₃^2?或HCO₃^?)，其會穿過陰離子交換膜(AEM)到陽極，然后轉化回CO₂，導致CO₂單程轉化效率低(SPCE，<25%)。此外，碳酸鹽的形成還會阻斷氣體擴散電極，增加電池電阻，這嚴重阻礙了CO₂電解的潛在工業應用。

近日，中國科學院化學研究所韓布興和孫曉甫等通過兩步法合成了具有殼內多孔通道結構的La摻雜Cu空心球催化劑(La-Cu HS)，該催化劑在強酸性電解質(pH≤1)條件下對C₂₊產物具有高選擇性。實驗結果表明，在?900 mA cm^?2條件下，La-Cu HS催化劑的C₂₊產物法拉第效率(FE)為86.2%，部分電流密度為?775.8 mA cm^?2，C₂₊產物的CO₂單程轉化效率可達52.8%。并且，該催化劑在?1 A cm^?2仍能保持81.3%的高C₂₊ FE。

此外，La-Cu HS在?900 mA cm^?2下連續電解40小時后，FE_C2+保持在80%以上。穩定性試驗后，La-Cu HS的形態和結構得到了很好的保持，證實其在酸性體系中將CO₂轉化為C₂₊產物方面具有廣闊的應用前景。

模擬和實驗證實，La-Cu HS的孔道結構有效地富集了催化劑表面的K⁺，并且在催化劑表面附近和孔道內容易在電解質中形成一個高堿性的微環境，這可以抑制HER，促進C-C偶聯過程。此外，原位實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，La摻雜形成的La-O-Cu中心促進了*CO的產生和C-C耦合過程。因此，結合多孔通道結構和La摻雜效應，La-Cu HS催化劑在酸性電解質中表現出優異的CO₂-C₂₊性能。

綜上，該項工作結合微環境調節與固有催化活性增強，為提高酸性體系中CO₂RR的性能提供了一種有效的策略，這將推動CO₂轉化和利用的進一步創新和發展。

CO₂ electrolysis to multi-carbon products in strong acid at ampere-current levels on La-Cu spheres with channels. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-49308-8

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化學所Nature子刊: 構建多孔通道，提高大電流下酸性CO2RR活性

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