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成果簡介

具有寬帶調制的類皮膚軟光學超材料一直被用于實際應用，如隱形和偽裝。南京大學徐凝副教授、朱嘉教授等人提出了一種基于獨特的Au納米顆粒組裝的空心柱的雙波段偽裝類皮膚超材料(NPAHP)，該材料通過自下而上的模板輔助自組裝工藝實現。該雙波段偽裝超材料同時實現了高可見光吸收率(~0.947)和低紅外發射率(~0.074/0.045中/長波紅外波段)，是夜間或外太空可見光和紅外雙波段偽裝的理想選擇。

此外，這種自組裝的超材料具有微米厚度和周期性通孔，具有優異的皮膚樣附著力和滲透性，可以與包括人體在內的各種表面緊密附著。最后，得益于極低的紅外發射率，皮膚狀超材料表現出優異的高溫偽裝性能，輻射溫度從678降至353開爾文。這項工作為具有靈活多波段調制的類皮膚超材料的多種應用場景提供了一個新的范例。

相關工作以《Self-assembled skin-like metamaterials for dual-band camouflage》為題在《Science Advances》上發表論文。這也是朱嘉教授在《Science Advances》上發表的第7篇論文。

圖文導讀

圖1 基于NPAHP的雙波段偽裝類皮膚超材料的原理

本文基于獨特的Au納米顆粒組裝空心柱(NPAHP)，制造了一種具有高選擇性光譜的雙波段偽裝皮膚狀超材料(圖1A)。采用自底向上的模板輔助自組裝策略，將數十納米尺度的Au納米顆粒(NPs)沉積并結合在一起，形成數百納米尺度的微尺度空心柱，并垂直排列在具有周期性通孔的宏觀尺度金膜上。這種跨尺度的三維分層結構使定制光學特性成為可能。

具體來說，對于LWIR波段，納米級結構(Au NPs和柱)可以忽略不計，光學性質取決于基于有效介質理論的Au的總體填充比(f)(圖1B)。而在MWIR和可見光波段，吸收性能分別由亞波長空心柱的多次散射(圖1C)和Au NPs的局部表面等離激元共振(LSPR)雜化效應(圖1D)主導。因此，通過微調分層結構，這種基于NPAHP的超材料能夠選擇性地提高可見光吸收率(~0.947從0.38到0.78 μm)，同時保持低紅外發射率(~0.074/0.045為MWIR/LWIR波段)，在夜間或外層空間實現有效的可見光和紅外偽裝。

圖2 模擬不同結構設計的NPAHP類皮膚材料的吸收/發射光譜

不同大小的粒子會引起LSPR雜化效應，導致多個重疊的等離激元模式。可見波段吸收性能與粒徑分布的關系表明，粒徑分布越寬，吸收波段越寬。如圖2A所示，單尺寸顆粒在520 nm處有一個吸收截止，而多尺寸顆粒在整個可見光譜上都有很高的吸收。為了抑制MWIR波段的發射率，必須精心控制顆粒組裝柱的結構。圖2B研究了柱狀結構(包括直徑D和高度H)對MWIR吸收/發射率的影響。結果表明，隨著柱的幾何形狀(D，H)逐漸接近亞波長尺度，其對MWIR波段吸收性能的影響越來越顯著。

為了在低紅外波段保持低發射率，需要對薄膜的Au比進行研究。在圖2C中，研究了在8~14 μm范圍內，發射率對不同Au填充比(f)(f隨H變化)的依賴關系。結果表明，減小的Au比提高了LWIR波段的發射率。在找出相關波段的關鍵因素后，以圖2D所示的三種代表性結構模型為基礎，進行全波電磁仿真。上述模擬結果表明，基于NPAHP的分層結構設計能夠分別基于Au NPs的LSPR雜化效應、亞波長尺度柱的多重散射以及宏觀系統的有效介質理論，實現可見光、MWIR和LWIR波段的協同調制。

圖3 NPAHP基類皮膚超材料的制備與表征

實驗中，通過簡單的兩步模板法制備了所需的基于NPAHP的皮膚狀超材料，包括(i)通過電子束蒸發將Au NPs沉積在陽極氧化鋁(AAO)納米孔模板上，(ii)在NaOH溶液中蝕刻AAO模板，同時保留Au基結構。在此過程中，AAO模板的孔徑(D)對納米結構的操縱起著至關重要的作用，因為不同孔徑的AAO模板的孔徑(D)不同，NPAHP的空心柱的結構(D和H)以及顆粒的尺寸分布也不同。因此，基于不同孔徑的AAO模板(D=50、120和390 nm，標記為AAO-50/120/390)獲得了3個樣品(標記為NPAHP-50/120/390)。觀察到NPAHP-50呈現金色(圖3A)， NPAHP-120和NPAHP-390呈現黑色(圖3B和C)。

當使用AAO-390模板時，由于其較大的孔徑和孔隙率，相當一部分蒸發的Au團簇滲透到納米孔中，相互碰撞、聚集，最終粘附在側壁上，形成緊密排列、尺寸分布較寬的NPs。因此，在蝕刻過程中，大部分Au NPs被粒子間的物理粘附所保留，形成自支撐的Au柱(D~390 nm，H~1 μm)(圖3E和H)。得益于較寬的粒徑分布，NPAHP-390獲得了0.38~0.78 μm的高吸收率(~0.974)。然而，較大的D和H以及較低的Au比導致了較高的紅外發射率(MWIR/LWIR波段~0.795/~0.252)(圖3J)。

對于中間態(AAO-120)，由于孔徑相對較小，分布在納米孔中的Au NPs數量較少，并且Au NPs在納米孔中的滲透深度較淺。因此，蝕刻樣品(NPAHP-120)的Au柱(D~120 nm， H~300 nm)較小，但仍具有較寬的顆粒分布(圖3F和I)，這與圖2D模擬的理想結構模型最為相似。因此，NPAHP-120具有理想的選擇性光譜，即在可見光波段具有高吸收率(~0.947)，而在MWIR/LWIR波段具有低發射率(~0.074/~0.045)(圖3J)。

圖4 雙波段類皮膚超材料的附著性和可穿戴性

除了選擇性光譜外，基于NPAHP-120的類皮膚超材料還具有類似皮膚的附著性和滲透性，適合偽裝的實際應用。由于薄膜厚度超薄(~0.6 μm)，對任意表面都具有很強的附著力。如圖4A和B)所示，NPAHP-120基膜可以緊密附著在涂漆的不銹鋼多面體上，甚至是多面體的角區域。因此，附著的區域很好地隱藏在可見光和紅外探測之外。此外，在可見光或紅外探測器檢測時，偽裝膜可以完全包裹球形物體，使其幾乎完全隱藏在周圍環境中(圖4C和D)。此外，NPAHP膜與基材之間的緊密接觸和范德華效應使NPAHP膜與基材之間具有良好的粘附性。

此外，在納米多孔AAO模板的輔助下，蝕刻樣品NPAHP-120由于其周期性通孔而具有良好的滲透性。通過水蒸發試驗定量測定其滲透率。當被基于NPAHP的超材料覆蓋時，水的蒸發幾乎不受影響(圖4E)。相比之下，當覆蓋常規偽裝膜(MXene和Cu箔)時，水的蒸發受到嚴重抑制。結果表明，NPAHP基超材料具有優異的透氣性，遠遠優于常規偽裝材料。再加上良好的附著性，基于NPAHP的類皮膚超材料有望成為可穿戴偽裝領域的一種有吸引力的替代品。如圖4F所示，基于NPAHP的類皮膚超材料能夠與人體緊密附著。這些獨特的特性很少被報道用于傳統的偽裝材料，但在各種偽裝場景中很重要。

圖5 類皮膚超材料的高溫偽裝性能演示

如圖5A所示，P_det、P_rad和P_ref分別對T₁和ε₁的依賴關系。在這里，虛線代表理想狀態，即物體與周圍環境完全融合。顯然，在大多數情況下，P_det高于P_ideal，并隨T₁呈指數增長，而對于低發射率的物體，P_det遠小于黑體，特別是在高溫下。此外，T_r對T₁和ε₁的依賴關系直觀地表明，在保證輻射溫度的前提下，ε₁每降低0.01，允許T₁大幅度增加，特別是在低發射率區域(<0.1)(圖5B)。仿真結果表明，極低的發射率對高溫偽裝具有重要意義。

實驗還證明了該系統在處理高溫目標時具有良好的雙波段偽裝性能。視覺黑色的NPAHP-120基薄膜(包覆10納米SnO₂)(圖5C)覆蓋在不同設定溫度(373、473、573和673 K)的熱板上，紅外照片如圖5D所示。熱板(覆蓋和未覆蓋NPAHP-120)和周圍環境的比輻射溫度記錄在圖5E中。結果表明，覆蓋NPAHP-120膜后，探測到的溫度被高度抑制(~678 K的熱板可被探測到353k)，與周圍環境溫度基本一致，表明NPAHP-120膜具有優異的高溫偽裝性能。

作者還證實了偽裝膜的高溫穩定性。圖5F顯示在673 K下空氣退火1小時后的光譜和結構基本保持不變。值得注意的是，雖然這種金屬NP基結構實現的高可見光吸收率和低紅外發射率在偽裝領域很有吸引力，但其在高溫下的長期穩定性確實是一個挑戰。如果能通過原子層沉積(ALD)方法在NPAHP結構表面涂覆更穩定致密的氧化物材料(如HfO₂)，有望進一步提高NPAHP結構的高溫穩定性。此外，有效的熱管理，如引入隔熱氣凝膠來降低偽裝材料的實際溫度，被認為是進一步提高NPAHP-120薄膜高溫偽裝性能的有效策略。

NPAHP-120基膜優異的高溫偽裝性能大大拓寬了其應用場景。如圖5G和H所示，該偽裝材料附著在飛機發動機模型上，可以明顯看出，一旦覆蓋NPAHP-120基薄膜(用①標記的位置)，視覺上呈現黑色，同時發動機的輻射溫度(~674 K)可降至~353 K，表明其在軍事領域的應用潛力。

文獻信息

Self-assembled skin-like metamaterials for dual-band camouflage，Science Advances，2024.

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adl1896

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他，師從崔屹院士，現任985院長，最新Science Advances！

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