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福大?ACS Catal.: 含Zn缺陷ZnO調節O2吸附轉化途徑，優化CH4光氧化

光催化CH₄轉化為含氧化合物的效率和選擇性取決于活性氧(如?OH和?OOH自由基)的產生及其與CH₄的反應途徑。在厭氧條件下，H₂O被光催化劑上的光生空穴氧化成?OH以驅動CH₄轉化為?CH₃，但是H₂O的緩慢氧化動力學導致?OH生成效率低。此外，光生電子被氫質子消耗，在活性氧的產生中沒有被充分利用。相反，光催化CH₄好氧轉化可以充分利用光生空穴和電子，分別與H₂O和O₂反應生成活性氧。一方面，O₂具有強大的電子俘獲促進光生電荷分離；另一方面，O₂可以通過單個電子迅速還原為?OOH物種，與?CH₃結合成CH₃OOH，有效防止?CH₃中間體被過氧化，促進O₂向?OOH的轉化在抑制過氧化以提高CH₄光催化轉化為含氧化合物的選擇性方面起著關鍵作用。因此，控制光催化劑對O₂的吸附和活化能力是實現高產率和高選擇性的關鍵。

近日，福州大學張子重和沈錦妮等通過ZnO₂熱分解制備了含間隙鋅(Zn_i)缺陷的ZnO，用于光催化CH₄高選擇性轉化為液體氧化物。實驗結果表明，與典型的Au/ZnO樣品相比(4160 μmol g^-1)，ZnO (Zn_i)光催化劑上的含氧化合物(主要產物為CH₃OOH和HCHO)產率高達6080 μmol g^-1，選擇性為98.6%，在365 nm光照下的表觀量子效率(AQE)達5.7%。此外，ZnO (Zn_i)在經過5個反應循環后仍保持良好的活性，且反應后材料的形貌和結構未發生明顯變化，表明其具有優異的穩定性。

基于實驗結果和理論計算，研究人員提出了在ZnO (Zn_i)上光催化氧化CH₄制備液氧化物的可能機理：Zn_i的存在導致ZnO (Zn_i)表面出現扭曲的Zn原子缺陷，O₂優先以末端吸附構型吸附在畸變Zn原子上。

在光照射下，ZnO (Zn_i)被激發產生光生電子和空穴，光生電子轉移到畸變Zn上將O₂還原為?OOH，光生空穴將H₂O氧化成?OH。隨后，產生的?OH與C-H鍵反應進一步將CH₄轉化為?CH₃。由于在扭曲的Zn原子上同時產生?OOH和?CH₃，?CH₃和?OOH將迅速結合形成CH₃OOH，CH₃OOH可以進一步轉化為CH₃OH、HCHO和HCOOH。在光催化CH₄轉化反應中，ZnO (Zn_i)催化O₂選擇性活化成?OOH是最重要的步驟之一。

綜上，Zn位點上O₂特殊的末端吸附結構促進了?OOH的生成而不是?OH，這有效地避免了過量?OH引起的過度氧化，從而提高了液氧化物的產率和選擇性。

Interstitial zinc defects enriched ZnO tuning O₂ adsorption and conversion pathway for superior photocatalytic CH₄oxygenation. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c01758

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