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第一作者：Min Fan, Xin-Hai Meng

通訊作者：郭玉國，孟慶海

通訊單位：中國科學院化學研究所

郭玉國，研究員（二級），國科大崗位教授，博導，“杰青”，“國家重點研發計劃”首席科學家。中國科學院化學研究所研究員，課題組長，博士生導師，中國科學院大學，崗位教授。

孟慶海，博士，中國科學院化學研究所，副研究員；迄今在國際知名期刊累計發表論文30余篇，引用3000余次，申請發明專利30余項，其中授權10余項，獲得第二屆中國國際納米之星創新創業大賽北京賽區二等獎、全國三等獎，風樹創新獎教金一、二等獎，化學所年度優秀職工、青年科學獎特別優秀獎等。

論文速覽

持續不斷的廢舊鋰離子電池浪潮迫切需要高效回收的高價值產出。近年來，直接再生作為一種新的回收策略出現，但未能修復高度降解的多晶層狀氧化物材料的不可逆形貌和結構損傷。

本論文針對廢舊鋰離子電池（LIBs）中高度降解的多晶LiNi_1-x-yCo_xMn_yO₂（NCM）正極材料，提出了一種固態再生循環利用的新策略。研究團隊發現，廢舊正極材料表面的巖鹽相是晶體生長的內在障礙，因其在異質晶界的緩慢擴散。

通過恢復層狀表面，成功將嚴重破碎的正極材料重塑為高性能的單晶顆粒。經過150個循環測試，再生后的單晶正極材料展現出93.5%的容量保持率，明顯優于再生多晶材料的61.7%。

此外，該材料在高截止電壓（4.5 V）或高溫（45°C）條件下的性能也超過了商業正極材料。這項工作為廢舊LIBs中高度降解正極材料的再生提供了科學見解。

圖文導讀

圖1：傳統直接再生（DR）、熔鹽輔助合成（MSAU）和固態再生（SSU）的多晶NCM正極材料回收過程的示意圖。

圖2：微裂紋的存在和結構退化。

圖3：廢舊NCM523表面巖鹽相對單晶生長的阻礙作用。

圖4：通過優化燒結條件獲得的再生單晶NCM523（RSC-NCM）的形貌和結構特征。

圖5：不同樣品的初始充放電曲線、倍率性能、循環伏安（CV）曲線、循環性能以及不同條件下的電化學性能比較。

總結展望

本研究成功開發了一種固態再生策略，用于處理高度降解的多晶NCM正極材料。通過預處理步驟轉化表面巖鹽相為層狀結構，促進了晶粒生長和離子擴散，實現了結構和形態的更完整修復。

再生后的單晶正極材料在循環穩定性和可逆容量方面均有顯著提升，甚至在高電壓和高溫條件下的性能也超越了原始材料。此外，該策略具有普適性，適用于不同鎳含量的NCM正極材料。這項工作不僅簡化了NCM正極材料的再生過程，而且為單晶NCM正極材料的合成提供了深入的理解。

文獻信息

標題：Reviving Fatigue Surface for Solid-State Upcycling of Highly Degraded Polycrystalline LiNi1-x-yCoxMnyO2 Cathodes

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202405238

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