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?三單位聯(lián)合Nature子刊：實驗+計算！揭示CO電還原過程中CuAg材料結(jié)構(gòu)演變

二氧化碳還原(CO₂R)與可再生電能相結(jié)合已被認(rèn)為是緩解碳排放和實現(xiàn)增值化學(xué)品可持續(xù)生產(chǎn)的有希望的途徑。從機(jī)理上講，CO是CO₂R反應(yīng)過程中轉(zhuǎn)化為有價值的多碳(C₂₊)產(chǎn)物的關(guān)鍵反應(yīng)中間體。因此，人們付出大量努力來研究電化學(xué)CO還原(COR)，旨在揭示C₂₊產(chǎn)物的選擇性和活性的來源(即催化劑結(jié)構(gòu)、組成和微環(huán)境)。另一方面，CO₂R制備CO的高效催化劑的開發(fā)已經(jīng)取得了巨大的成功，為通過級聯(lián)方法(CO₂→CO→C₂₊)將CO₂轉(zhuǎn)化為C₂₊產(chǎn)物提供了機(jī)會。此外，直接COR可以有效地緩解CO₂R過程中碳酸鹽生成的問題，并提高碳利用效率和系統(tǒng)穩(wěn)定性。因此，有必要繼續(xù)開發(fā)COR電催化劑，實現(xiàn)對所需產(chǎn)品的最大化活性和選擇性。

近日，新加坡國立大學(xué)汪磊、何遷、西江大學(xué)Seoin Back和新加坡科技研究局席識博等通過一系列表征手段，研究了Cu/Ag氧化物在COR過程中的動態(tài)結(jié)構(gòu)演變。研究結(jié)果表明，Cu/Ag氧化物前驅(qū)體在COR過程中轉(zhuǎn)變?yōu)橄喾蛛x的Cu和Ag金屬態(tài)。以成分優(yōu)化的Cu/Ag氧化物(Cu₃Ag₇)為例，在COR過程中，Cu和Ag雙金屬材料發(fā)生了結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，形成了小的包裹著無定形薄Cu層Ag粒子。密度泛函理論(DFT)計算結(jié)果表明，Ag晶格上的非晶態(tài)Cu對CO*和CH₃CHO*有較強(qiáng)的結(jié)合作用，有利于C₂₊產(chǎn)物乙醇的形成。此外，通過CO₂/CO共同進(jìn)料電解和同位素標(biāo)記，發(fā)現(xiàn)大多數(shù)C₂₊產(chǎn)物來源于CO而不是CO₂，表明COR對C₂₊產(chǎn)物形成具有更高的活性。

性能測試結(jié)果顯示，在典型的CO₂R條件下，Cu₃Ag₇催化劑上的主要產(chǎn)物為CO，在200 mA cm^?2電流密度下的產(chǎn)率為9.67×10^-7 moles s^?1，而C₂₊產(chǎn)物的產(chǎn)率則為1.62×10^-8 moles s^?1；在原料流中引入25%的CO后，C₂₊產(chǎn)物的產(chǎn)率提高到7.19×10^-8moles s^?1，比純CO₂R增加了5倍，強(qiáng)調(diào)了在高CO濃度下進(jìn)行電解的重要性。

此外，通過分析共喂料電解過程中甲酸鹽的產(chǎn)率，證實CO₂轉(zhuǎn)化為甲酸鹽的速率與C₂₊形成的速率相當(dāng)，并且Ag的引入誘導(dǎo)產(chǎn)生欠配位Cu，有效地抑制了多碳產(chǎn)物生產(chǎn)的甲酸鹽競爭途徑。總的來說，該項研究證實Ag誘導(dǎo)的非晶態(tài)Cu是提高C₂₊選擇性和活性的起源，這些認(rèn)識將有助于人們理解COR的機(jī)理和開發(fā)催化劑設(shè)計策略。

Revealing the structural evolution of CuAg composites during electrochemical carbon monoxide reduction. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-49158-4

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