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第一作者：Guo-Xing Li

通訊作者：王東海、Anh T. Ngo

通訊郵箱：賓夕法尼亞州立大學

論文速覽

延長鋰（Li）電池的使用壽命需要通過策略性地調節(jié)電解液組成來管理鋰陽極上的反應并穩(wěn)定固態(tài)電解質界面（SEI）。本研究合成了一種氟化的環(huán)狀醚，其具有最小化的鋰離子配位能力，并提高了電化學穩(wěn)定性。研究團隊展示了其在SEI形成過程中的關鍵作用，通過區(qū)分雙重陰離子對SEI層的貢獻。因此，形成了一個雙層SEI，具有富含Li₂O的內層和富含LiF的外層，從而提高了鋰金屬陽極的穩(wěn)定性和可逆性。

開發(fā)的電解液在日歷壽命和循環(huán)穩(wěn)定性方面表現(xiàn)出顯著的改進，Li (50?μm)||NMC811 (4?mAh?cm^?2) 電池在室溫和60?°C下分別在568和218個循環(huán)后保持了80%的容量。此外，我們的410?Wh?kg^?1原型軟包電池在470個循環(huán)內展示了80%的容量保持率。

圖文導讀

圖1：最小化鋰離子配位能力的氟化環(huán)狀醚如何促進穩(wěn)定的SEI形成。

通過特定的環(huán)狀結構設計，減少了與鋰離子的配位，從而精細調控了雙重陰離子在鋰離子周圍的距離，導致形成具有區(qū)分性的雙層SEI，內層富含Li₂O，外層富含LiF。

圖2：通過¹⁹F和¹⁷O核磁共振（NMR）研究了鋰離子與稀釋劑BTFE、TTE和HFTHP之間的配位相互作用。

結果顯示，HFTHP與鋰離子之間的配位作用最小，這有助于減少對SEI形成過程的貢獻。

圖3：通過掃描電子顯微鏡（SEM）和X射線光電子能譜（XPS）深度分析研究了不同電解液中形成的SEI的形貌和化學成分。

D-HFTHP電解液促進了均勻無枝晶的鋰沉積，并且在鋰金屬表面上形成了以無機成分為主的雙層SEI。

圖4：通過冷凍透射電子顯微鏡（cryo-TEM）技術進一步研究了形成的SEIs的納米結構和調溶劑化結構。D-HFTHP電解液在鋰金屬表面上形成了清晰的雙層SEI，富含無機成分，顯示出均勻性和致密的鈍化效果。

圖5：不同電解液中Li||NMC811全電池的自放電情況和在60°C下的循環(huán)性能。

圖6：Li||NMC811電池的循環(huán)性能和循環(huán)后電解液的演變。D-HFTHP電解液在循環(huán)測試中表現(xiàn)出了優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性和電解液成分的保持率。

總結展望

本研究通過引入一種最小化配位能力的高氟化環(huán)狀醚稀釋劑，開發(fā)了一種用于高能量密度鋰金屬電池（LMBs）的優(yōu)質電解液。

與常用的線性氟化醚如BTFE和TTE不同，新開發(fā)的氟化醚稀釋劑HFTHP顯示出與鋰離子的最小化配位，從而實現(xiàn)了鋰離子與DFOB^?相對于BF₄^?陰離子的獨特配位動態(tài)，并促進了雙層SEI的形成，該SEI具有富含Li₂O的內層和富含LiF的外層。

得益于稀釋劑的電化學惰性和由此產生的堅固SEI結構，高能量密度的LMB軟包電池在提高自放電和高溫性能方面展現(xiàn)出了顯著的長循環(huán)壽命。

這項研究不僅增進了對氟化醚稀釋劑溶劑化行為的理解，而且通過引入最小化配位稀釋劑來促進穩(wěn)定SEI層的形成，為開發(fā)LMBs的優(yōu)質電解液提供了策略，從而實現(xiàn)了LMBs壽命的延長。

文獻信息

標題：Enhancing lithium-metal battery longevity through minimized coordinating diluent

期刊：Nature Energy

DOI：10.1038/s41560-024-01519-5

原創(chuàng)文章，作者：計算搬磚工程師，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/06/30/44c9d560e7/

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王東海Nature Energy：最小化配位稀釋劑提升鋰金屬電池壽命

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