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?大化所ACS Energy Lett.: 調(diào)制顆粒間距，實(shí)現(xiàn)工業(yè)相關(guān)CO選擇性電解

CO₂電解法生產(chǎn)乙烯、乙醇、乙酸等多碳(C₂₊)產(chǎn)品極具吸引力，但碳利用率低。通過將CO₂還原成CO，再進(jìn)行CO電解，為C₂₊生產(chǎn)提供了一條高效的途徑。與CO₂電解相比，CO電解更有利于C-C耦合，因?yàn)镃O的覆蓋率更高。然而，由于CO電解產(chǎn)生特定C₂₊的反應(yīng)途徑非常復(fù)雜，選擇性生產(chǎn)C₂₊產(chǎn)物仍然具有挑戰(zhàn)性。CO₂/CO電解選擇性控制的研究主要集中在催化劑結(jié)構(gòu)的尺寸、形狀、組成、缺陷、氧化狀態(tài)以及納米和原子尺度的低配位等方面。同時(shí)，影響中尺度物種遷移的因素，如鄰近效應(yīng)也同樣重要，但往往被忽視。

近日，中國科學(xué)院大連化物所高敦峰課題組采用一種簡便的方法，將Cu納米粒子與炭黑物理混合，制備出平均粒子間距可調(diào)的Cu納米粒子氣體擴(kuò)散電極(GDEs)，并研究了在工業(yè)相關(guān)電流密度下粒子間距對CO電解產(chǎn)物選擇性的影響。值得注意的是，增加Cu納米顆粒在催化劑層中的平均顆粒間距可以提高對乙酸鹽的選擇性。

實(shí)驗(yàn)和數(shù)值計(jì)算結(jié)果表明，較大的顆粒間距離增加了Cu納米顆粒附近的局部pH值和局部CO濃度，這是由于中尺度上顆粒間CO擴(kuò)散減弱，從而導(dǎo)致CO電解產(chǎn)生乙酸的改善。

通過進(jìn)一步耦合外部反應(yīng)條件(即CO壓力升高和陽極液濃度升高)，乙酸鹽法拉第效率(FE)和部分電流密度分別達(dá)到77.5%和705 mA cm^-2。此外，在施加的電流密度為300 mA cm^-2和0.5 MPa CO進(jìn)料條件下，在1.0 M KOH中測量Cu納米粒子電極的穩(wěn)定性。結(jié)果表明，在110小時(shí)的反應(yīng)過程中，電池電壓穩(wěn)定在2.4 V左右，乙酸鹽FE穩(wěn)定在70%左右。

總體而言，該項(xiàng)工作證實(shí)通過耦合催化劑的介觀設(shè)計(jì)和外部過程強(qiáng)化，可以在工業(yè)相關(guān)條件下選擇性生產(chǎn)特定的產(chǎn)物。

Interparticle distance matters for selectivity control in industrially relevant CO electrolysis. ACS Energy Letters, 2024. DOI: 10.1021/acsenergylett.4c01203

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