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基于雙電子氧還原(2e^?ORR)反應的光催化已經成為制備過氧化氫(H₂O₂)的一種有前途的方法。該工藝僅依靠陽光作為能源，反應條件溫和，操作簡單可控，無二次污染。為了尋求高效的H₂O₂生產，人們開發了大量有效的光催化劑。由三嗪或3-烷基三嗪單元組成的石墨氮化碳(g-C₃N₄，CN)是一種很有前途的光催化劑，其具有高穩定性、吸引人的電子結構，并且可以很容易地在結構上優化。然而，大塊CN具有高電荷載流子復合效率和低2e^?ORR選擇性的缺點，使用基于CN的光催化實現高效H₂O₂生產的主要挑戰之一是光生電子經歷反向重組的趨勢，限制了它們在光催化反應中的表面參與。因此，克服這一挑戰對于提高H₂O₂的產量和激活CN基光催化的全部潛力是至關重要的。

近日，中國科學技術大學俞漢青和重慶大學陳飛等通過預光氧化在g-C₃N₄框架內插入多種碘介質(I^?/I₃^?)，開發了一種具有雙增強機制的CN基光催化劑，其中包括內部氧化還原介質和外部電場，這種巧妙的設計有效地促進了光生載流子的解離。

結果表明，最佳的CN-KI₃-KI-MV在可見光照射下，H₂O₂產率高達46.40 mmol g^?1 h^?1，在400 nm處的表觀量子產率(AQY)為27.56%。此外，該光催化系統在光催化污染物降解、殺菌、有機廢液回用和連續流動H₂O₂生產等領域成功應用，證明了該系統的多功能性。當CN-KI₃-KI-MV直接暴露在自然光下時，所構建系統中產生H₂O₂并實現對RhB的高效降解，突出了其潛在的應用前景。

結合各種原位、半原位分析和理論計算，深入了解了O₂→?O₂^?→H₂O₂途徑中涉及的潛在機制。具體而言，首先，多種碘(I^?/I₃^?)介質減輕了電荷轉移的限制，加快了光生載流子的傳輸速率；其次，陽離子MV與陰離子CN的結合產生了外部電場，建立了額外的電荷傳輸途徑并有效地抑制了電荷重組。得益于這些協同效應的雙重增強機制，顯著提高了H₂O₂的產量。

綜上，這項研究所提出的預光氧化處理和雙電場的概念可以推廣到其他光催化系統的設計，為可持續和高效的化學合成鋪平了道路。

Circumventing bottlenecks in H₂O₂ photosynthesis over carbon nitride with iodine redox chemistry and electric field effects. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-49046-x

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中科大/重大Nature子刊: 碘氧化還原耦合電場效應，增強H2O2光合成

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