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第一作者：Zhihong Bi，Zonglin Yi

通訊作者：吳忠帥，陳成猛

通訊單位：中國科學院大連化學物理研究所，中國科學院山西煤炭化學研究所

吳忠帥，男，首席研究員，博士生導師。2015年6月加入中國科學院大連化學物理研究所，擔任二維材料化學與能源應用研究組（508）組長。入選國家杰出青年科學基金獲得者（2021）、英國皇家化學會會士（2020）、中組部引進“海外杰出青年人才”（2015）。

陳成猛，中國科學院山西煤炭化學研究所，研究員，課題組長，中國科學院石墨烯工程實驗室副主任；國際電工委員會（IEC/TC113）和國標委納米標委會（SAC/TC279）專家；中國超級電容產業聯盟副秘書長。

論文速覽

在高壓LiCoO₂ (LCO)中實現高度可逆的陰離子氧化還原反應(ARR)對于提高功率/能量密度至關重要，但仍然缺乏可靠的調節策略。

本論文綜述了一種針對高電壓鋰鈷氧化物（LiCoO₂, LCO）正極材料的表面到體相深度脫鋰策略。通過微量Mg-Nb-Al共摻雜以及界面層級氟化處理，實現了5C快充條件下4.6V-LCO的高可逆性和穩定性。

研究揭示了高效的陰離子/陽離子氧化還原反應的內在機制，并指出通過Nb⁵⁺誘導的高度自旋極化弱Co-O八面體晶體場來抑制氧電子空穴的生成，對于保持高電壓循環可逆性至關重要。

圖文導讀

圖1：4.6V-LCO表面到體相深度脫鋰策略的設計概念。

圖2：不同LCO樣品的鋰離子存儲能力。

圖3：B-LCO和FMNA-LCO在首次充放電循環中的相結構演變行為。

圖4：不同充電狀態下FMNA-LCO、MNA-LCO和B-LCO的表面化學性質。

圖5：通過TOF-SIMS分析了不同LCO樣品經過500次循環后的CEI結構和組成。

圖6：Nb摻雜對LCO結構的影響。

總結展望

本文提出的深度脫鋰策略通過表面到體相的協同優化，顯著提升了高電壓LCO正極材料的快充性能和循環穩定性。

微量共摻雜和界面層級氟化處理不僅增強了LCO的結構穩定性，而且提高了電極/電解液界面的化學穩定性。這些發現為開發高能量密度、高功率密度的鋰離子電池正極材料提供了重要的設計指導和理論基礎。

文獻信息

標題：A surface-to-bulk tunning deep delithiation strategy towards 5C fast-charging 4.6 V LiCoO2

期刊：Energy & Environmental Science

DOI：10.1039/D4EE01674B

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