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重磅！黃勁松教授，第11篇Nature Energy！

成果簡介

近年來，鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）在光、熱、濕度及其組合下的穩定性得到顯著提高。然而，PSCs具有較差的反向偏置穩定性，限制了它們在實際生活中的應用。基于此，美國北卡羅來納大學黃勁松教授（通訊作者）團隊報道了p-i-n構型PSCs在反向偏壓作用下的不可逆降解機制，包括瞬時擊穿和長期降解。除了廣泛觀察到的離子遷移外，中性碘與金屬電極的氧化還原反應在反向偏壓誘導的擊穿和降解中起著重要作用。

解決上述問題需要考慮空穴注入抑制、碘化物遷移、中子碘擴散以及Cu⁺的電化學反應和離子漂移。作者發現致密的SnO₂、氧化銦錫（ITO）和高阻界面層LiF的疊加層，可顯著提高反向偏置穩定性。測試結果表明，在-1.6 V的反向偏壓下老化1000 h后，所得到的功率轉換效率（PCE）高于24%的PSCs保留了其初始效率（T₉₀）的90%以上。此外，在遮蔽測試720 h后，鈣鈦礦微型組件保持了超過90%的初始效率。

相關工作以《Barrier reinforcement for enhanced perovskite solar cell stability under reverse bias》為題在《Nature Energy》上發表。值得注意的是，這是黃勁松教授發表的第11篇Nature Energy！

2024年6月6日，?黃勁松教授團隊發表Science！

圖文解讀

作者使用了ITO/PTAA/FA_0.9Cs_0.1PbI₃/C₆₀/BCP/Cu的p-i-n構型的PSCs來研究其擊穿行為，其中FA為甲酰胺，Cs為銫。在開路電壓（V_OC）和60 °C條件下，在1個太陽光照下測量T₉₀壽命超過3000 h。在-1 V下測量的PSCs的暗電流密度（J_D）從（1.39±1.16）×10^-3 mA cm^-2急劇增加了六個數量級，達到（2.61±0.89）×10³ mA cm^-2。在器件擊穿后，在Cu側觀察到一些尺寸為10~100微米的黑點；從ITO側看，這些區域的鈣鈦礦變為黃色，表明這些區域發生大焦耳加熱，導致鈣鈦礦局部快速分解。

圖1.反向偏置下PSCs的分解

在-2.5 V老化約24 h后，Cu側出現一些黑斑，覆蓋器件面積近50%；在-1.6 V老化約200 h后，Cu側肉眼未見明顯的深色CuI的形成。器件的J_D在-2.5 V老化后增加了4-5個數量級，達到（3.13±2.06）×10² mA cm^-2，在-1.6 V老化后達到（6.73±3.82）×10¹ mA cm^-2，導致PSCs的效率明顯下降。經過足夠的偏置和時效時間表明，即使在較低的反向偏壓下，I₂的生成和與Cu⁰的反應也會發生，不會引起瞬間擊穿。在-2.5 V下老化24 h后，對PSCs進行光致發光（PL）定位測量，并從ITO側入射激發光。老化樣品中較暗區域的PL強度低于新制樣品。即使在暗區，PL峰波長也沒有變化，表明在反向偏壓下FA⁺沒有發生電化學反應。

圖2.在反向偏壓下PSCs的長期退化

在ALD-SnO₂和Cu⁰之間插入濺射ITO層，進一步將擊穿電壓提高到-14.66±0.57 V。從器件中去除Cu⁰后，在-20 V下未觀察到擊穿。在老化200 h后，控制器件的J_D從（6.15±1.80）×10^-4 mA cm^-2大幅增加了近5個數量級，達到（7.22±4.01）×10 mA cm^-2，PCE從（22.9±0.2）%下降到（5.5±2.3）%。

在老化200 h后，器件的J_D僅略微增加到（7.22±4.01）×10^-2 mA cm^-2，比未使用ALD-SnO₂的器件小4個數量級。在這些器件中，J_D抑制與PCE退化之間存在明顯的相關性，表明在反向偏置下產生較少的分流通路對于提高PSCs的反向偏置穩定性至關重要。即使鈣鈦礦質量得到改善，控制器件中的阻擋層（C₆₀/BCP）仍不能有效抑制離子遷移和界面處的電化學反應，表明LiF、SnO₂和ITO的結合可以阻斷空穴注入，抑制I^?/I⁰和Cu⁺的遷移，使得器件在反向偏置下穩定下來。

圖3.增強離子遷移和電荷注入屏障的途徑

兩種器件的平均PCE均在23%以上，不同結構的PSCs之間J–V曲線無明顯差異，表明用SnO₂取代BCP和插入額外的LiF和ITO層對器件在光照下工作時沒有不利影響。目標器件在鈣鈦礦上結合LiF，在ETL側在C₆₀上結合SnO₂和ITO，實現了最高的PCE（24.5%），略高于性能最佳的控制器件（24.0%）。控制器件的反向偏置穩定性最差，老化200 h后僅保留其初始PCE的24.0%。老化400 h后，利用SnO₂替代BCP使器件保持了77%的初始PCE。此外，通過在SnO₂和Cu⁰之間引入ITO，進一步提高器件的反偏置穩定性，使器件在600 h后保持其初始PCE的81%。具有額外LiF層的目標器件在老化1000 h后保持了84%的初始PCE，而最佳目標器件在-1.6 V下老化1000 h后，PCE保持在初始值的91.8%（24.1%）。

圖4.小面積PSCs（0.08 cm²）的光伏性能

具有LiF、SnO₂和ITO層的目標微型模塊的平均PCE為（19.7±0.2）%，略高于對照微型模塊的（19.5±0.3）%。由于太陽能組件的效率對薄膜和界面層的均勻性高度敏感，組件效率的提高表明LiF、SnO₂和ITO層更均勻地沉積在組件區域的鈣鈦礦上。控制和目標微型模塊在開路1個太陽光照下都表現出良好的運行穩定性，在老化800 h后，它們都保持了95%以上的初始PCE。

本文利用黑色膠帶覆蓋1個子電池，并將微型模塊置于1個太陽照射下，以監測其運行時的電流輸出。在控制器件中跟蹤10 min后，輸出電流超過20 mA，無論覆蓋哪個子電池，都小于每個子電池的~70 mA光電流。在相同的測試條件下，目標器件的電流輸出小于1 mA。當在連續1個太陽照射下遮蔽微型模塊中的1個亞電池時，對照微型模塊的PCE明顯下降，在測試144 h后，其初始PCE保留約80%。經過720 h的測試，目標微型模塊保持了93%的初始PCE。

圖5.大面積微型模塊的光伏性能

文獻信息

Barrier reinforcement for enhanced perovskite solar cell stability under reverse bias. Nature Energy, 2024, DOI: https://doi.org/10.1038/s41560-024-01579-7.

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